一种微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN107892292A(43)申请公布日2018.04.10(21)申请号201711140129.2(22)申请日2017.11.16(71)申请人陕西盛迈石油有限公司地址710065陕西省西安市高新区沣惠南路36号橡树街区1号楼10610室(72)发明人王耀斌(74)专利代理机构西安亿诺专利代理有限公司61220代理人华长华(51)Int.Cl.C01B32/184(2017.01)权利要求书1页说明书2页(54)发明名称一种微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯的方法(57)摘要本发明涉及无机化学应用技术领域，具体涉及一种利用乙二胺做为氮源的固相微波辅助快速高效制备氮掺杂石墨烯的方法。一种微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯的方法，采用如下步骤：步骤1：通过低温、中温以及高温三个阶段完成氧化石墨的制备；步骤2：氮掺杂石墨烯的制备：先制成功能化石墨烯，然后对其进行回流反应以及微波加热完成氮掺杂石墨烯的制备。本发明采用乙二胺对氧化石墨进行功能化，并通过固相微波处理乙二胺功能化石墨烯的过程成功实现对石墨烯的氮掺杂。相对于传统的氮掺杂方法，该方法避免了使用高腐蚀性以及高毒性的氨气，表现出环境友好的特点。此外，这种方法还兼具高效以及高掺杂量等特点。CN107892292ACN107892292A权利要求书1/1页1.一种微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯的方法，其特征在于：采用如下步骤：步骤1：氧化石墨的制备：（1）低温反应阶段：在1000mL的烧杯中加入130mL浓硫酸和5g鳞片石墨，并在冰浴条件下机械搅拌2h；向上述体系中缓慢添加15g高锰酸钾，并维持在冰浴条件下继续搅拌2h，这一阶段为低温反应阶段；（2）中温反应阶段：撤去冰浴，在35℃水浴下继续搅拌lh；（3）高温反应阶段：向烧杯中滴加230mL去离子水，并升温至980℃继续反应30min；（4）高温反应结束后向其中加入400mL去离子水，并离心洗涤至中性得到氧化石墨分散液；步骤2：氮掺杂石墨烯的制备：（1）将上述制备的氧化石墨分散液稀释至1mg·mL-1的浓度，量取120mL该分散液并与1.5mL乙二胺加入至250mL单口烧瓶于95℃下回流反应6h；（2）反应完成后通过冷冻干燥得到固相FGS（功能化石墨烯)；（3）将所得到的FGS置于微波炉中．在Ar气氛下满功率微波处理lmin后得到氮掺杂石墨烯。2CN107892292A说明书1/2页一种微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯的方法技术领域[0001]本发明涉及无机化学应用技术领域，具体涉及一种利用乙二胺做为氮源的固相微波辅助快速高效制备氮掺杂石墨烯的方法。背景技术[0002]制备氮掺杂石墨烯主要通过直接合成以及后处理等两条途径。直接合成是指在化学气相沉积合成石墨烯时通入氮源使氮原子在石墨烯生长的过程中原位掺杂进入其晶格；而后处理则是在高温下利用含氮分子对石墨烯进行处理，使氮原子掺杂进入到石墨烯的晶格中。目前，研究者已实现利用氧化石墨为原料大规模制备石墨烯，因此后处理掺氮的途径更具有实际应用的潜力。为了实现对石墨烯的高效氮掺杂，具有较高反应性的NH3常被选作氮源。但氨气有毒并且具有强烈的腐蚀性，对设备提出了很高的要求．且不利于实现大规模的制备。发明内容[0003]本发明旨在提出一种利用乙二胺做为氮源的固相微波辅助快速高效制备氮掺杂石墨烯的方法。[0004]本发明的技术方案在于：一种微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯的方法，采用如下步骤：步骤1：氧化石墨的制备：（1）低温反应阶段：在1000mL的烧杯中加入130mL浓硫酸和5g鳞片石墨，并在冰浴条件下机械搅拌2h；向上述体系中缓慢添加15g高锰酸钾，并维持在冰浴条件下继续搅拌2h，这一阶段为低温反应阶段；（2）中温反应阶段：撤去冰浴，在35℃水浴下继续搅拌lh；（3）高温反应阶段：向烧杯中滴加230mL去离子水，并升温至980℃继续反应30min；（4）高温反应结束后向其中加入400mL去离子水，并离心洗涤至中性得到氧化石墨分散液；步骤2：氮掺杂石墨烯的制备：（1）将上述制备的氧化石墨分散液稀释至1mg·mL-1的浓度，量取120mL该分散液并与1.5mL乙二胺加入至250mL单口烧瓶于95℃下回流反应6h；（2）反应完成后通过冷冻干燥得到固相FGS（功能化石墨烯)；（3）将所得到的FGS置于微波炉中．在Ar气氛下满功率微波处理lmin后得到氮掺杂石墨烯。[0005]本发明的技术效果在于：本发明采用乙二胺对氧化石墨进行功能化，并通过固相微波处理乙二胺功能化石墨烯的过程成功实现对石墨烯的氮掺杂。相对于传统的氮掺杂方法，该方法避免了使用高腐蚀性以及高毒性的氨气，表现出环境友好的特点。此外，这种方法还兼具高效以及高掺杂量等3CN10