一种载Pt石墨烯中空微球催化剂及其制备方法与应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN105322192A(43)申请公布日2016.02.10(21)申请号201510706426.3(22)申请日2015.10.26(71)申请人华南理工大学地址510640广东省广州市天河区五山路381号(72)发明人周灵怡方利国(74)专利代理机构广州市华学知识产权代理有限公司44245代理人罗观祥(51)Int.Cl.H01M4/92(2006.01)H01M4/88(2006.01)权利要求书2页说明书7页附图2页(54)发明名称一种载Pt石墨烯中空微球催化剂及其制备方法与应用(57)摘要本发明属于燃料电池的技术领域，公开了一种载Pt石墨烯中空微球催化剂及其制备方法与应用。所述方法为：(1)将氧化石墨烯水分散溶液与二氧化硅球分散液混合，超声分散，冷冻干燥，得到氧化石墨烯/二氧化硅球复合物；(2)将复合物放入管式炉中进行热处理，得到黑色粉末；再将黑色粉末加入到强碱或强酸溶液中进行搅拌反应，过滤，洗涤，干燥，得到石墨烯中空球粉末；(3)将石墨烯中空球粉末浸泡于氯铂酸或硝酸铂溶液中，超声混合，冷冻干燥，得到粉体；将粉体放入管式炉中，在氩氢混合气体下，升温保温处理，自然降温，得到载Pt石墨烯中空微球催化剂。本发明所制备的催化剂对甲醇氧化展现出了较好的电催化活性和稳定性。CN105322192ACN105322192A权利要求书1/2页1.一种载Pt石墨烯中空微球催化剂的制备方法，其特征在于：具体包括以下步骤：(1)将氧化石墨烯分散于水中，得到氧化石墨烯水分散液；将二氧化硅球分散水中，得到二氧化硅球分散液；再将氧化石墨烯水分散溶液与二氧化硅球分散液混合，超声分散，冷冻干燥，得到氧化石墨烯/二氧化硅球复合物；(2)将氧化石墨烯/二氧化硅复合物放入管式炉中，于700～900℃热处理3～5h，得到黑色粉末；再将黑色粉末加入到强碱溶液或强酸溶液中进行搅拌反应，过滤，洗涤，干燥，得到石墨烯中空球粉末；(3)将石墨烯中空球粉末浸泡于氯铂酸溶液或硝酸铂溶液中，超声混合，冷冻干燥，得到粉体；将粉体放入管式炉中，在氩氢混合气气氛下，升温至350～450℃保温处理1～2h，自然降温，得到载Pt石墨烯中空微球催化剂。2.根据权利要求1所述载Pt石墨烯中空微球催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述氧化石墨烯水分散液中氧化石墨烯与二氧化硅球分散液中二氧化硅球的质量比为(20～50)：(40～100)；步骤(2)中所述强碱溶液为氢氧化钠溶液，所述强酸溶液为HF溶液；所述干燥的温度为70～90℃，干燥时间为10～15h；步骤(3)中所述氯铂酸溶液的浓度为0.002317mol/L，所述硝酸铂溶液的浓度为0.002317mol/L；所述石墨烯中空球粉末与氯铂酸溶液的质量体积比为(1～2)g：(5～10)mL，石墨烯中空球粉末与硝酸铂溶液的质量体积比为(1～2)g：(5～10)mL。3.根据权利要求1所述载Pt石墨烯中空微球催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述氧化石墨烯水分散液中氧化石墨烯与去离子水的质量体积比为(20～50)mg：(50～100)mL；所述二氧化硅球分散液中二氧化硅球与去离子水的质量体积比为(40～100)mg：(60～120)mL；步骤(2)中所述强碱溶液的质量浓度为20％；所述强酸溶液的质量浓度为20％；所述黑色粉末与强碱溶液的质量体积比为(1～2)g：(10～20)mL；所述黑色粉末与强酸溶液的质量体积比为(1～2)g：(10～20)mL。4.根据权利要求1所述载Pt石墨烯中空微球催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述超声功率为35～50KHz，超声分散的时间为3～5h；步骤(1)中所述冷冻干燥的温度为-45℃，时间为5～10h；步骤(2)中所述搅拌反应的时间为3～5h，搅拌的转速为200～400r/min；所述洗涤采用水进行洗涤，洗涤次数为4～8次；步骤(3)中所述超声功率为35～50KHz，超声混合的时间为3～5h；步骤(3)中所述冷冻干燥的温度为-45℃，时间为5～10h；所述氩氢混合气为Ar/8％H2，氢气的体积分数为8％；所述升温速率为5℃/min。5.根据权利要求1所述载Pt石墨烯中空微球催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述氧化石墨烯的制备方法，具体步骤为：冰浴条件下，向装有石墨粉和硝酸钠混合物的容器中加入质量百分数为98％的浓硫酸，搅拌反应10～20min，随后逐步加入高锰酸钾，加完后反应20～40min，随后撤掉冰浴，室温反应40～50h，加入蒸馏水，继续反应10～20min，再加入温水和质量百分数为30～35％的双氧水反应0.5～1h；静置溶液，洗涤，透析，最后配置成不同浓度的氧化石墨烯溶液备用或者通过喷雾