一种N-(4-甲基苯基)甲酰胺及其制备方法.pdf

(19)国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN115368259A(43)申请公布日2022.11.22(21)申请号202211209075.1(22)申请日2022.09.30(71)申请人南京理工大学地址210018江苏省南京市玄武区孝陵卫街道孝陵卫街200号(72)发明人彭新华王雅雅张成燕(74)专利代理机构南京德铭知识产权代理事务所(普通合伙)32362专利代理师陶丹丹(51)Int.Cl.C07C231/10(2006.01)C07C231/24(2006.01)C07C233/03(2006.01)B01J23/06(2006.01)B01J27/24(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图2页(54)发明名称一种N-(4-甲基苯基)甲酰胺及其制备方法(57)摘要本发明公开一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺及其制备方法。其制备方法，包括以下步骤：将锌盐与载体溶解在乙醇中得到混合物，对所述混合物加热并搅拌；将混合物在真空烘箱里干燥并研磨成细固体粉末；将细固体粉末放入管式炉进行煅烧，得到催化剂；向真空条件下的Schlenk管中加入对甲苯胺、催化剂、氢硅烷和溶剂，向其中通入二氧化碳进行反应并得到反应液；将反应液离心分离，最后重结晶得到N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺。本发明提供以对甲苯胺为原料，资源化利用二氧化碳高选择性合成N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的方法；使用二氧化碳作为碳源，绿色环保且有高的原子利用率；使用的催化剂不是贵金属且可回收，具备极大的经济效益；制备方法简单，具有极高的工业应用前景。CN115368259ACN115368259A权利要求书1/1页1.一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤一、将锌盐与载体溶解在乙醇中得到混合物，对所述混合物加热，在空气气氛下搅拌，待所述混合物自然冷却到室温；步骤二、将步骤一中的混合物在真空烘箱里干燥得到固体物质，并研磨成细固体粉末；步骤三、将步骤二中的细固体粉末放入管式炉进行煅烧，得到催化剂；步骤四、向真空条件下的Schlenk管中加入对甲苯胺、步骤三中的催化剂、氢硅烷和溶剂，再向其中通入二氧化碳进行反应，反应完毕后，得到反应液；其中，所述氢硅烷与反应物的量比为1‑3:1；步骤五、将步骤四中的反应液离心分离，下层固体催化剂采用乙酸乙酯洗涤回收利用，上层清液导入分液漏斗中先用乙酸乙酯稀释，后用饱和食盐水和乙酸乙酯洗去溶剂，将所得有机相通过旋转蒸发仪除去有机相，最后重结晶得到所述N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺。2.根据权利要求1所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：步骤一中所述锌盐与载体负载方式为湿法浸渍和焙烧，具体方式为：先在乙醇中混合，再在马弗炉中以500℃‑700℃的温度焙烧，焙烧气氛为空气、氮气、氩气中的一种或几种。3.根据权利要求1所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：步骤一中所述载体为炭黑、白炭黑、三聚氰胺中的一种或几种。4.根据权利要求1所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：步骤一中所述锌盐为乙酸锌，其负载量为1％‑20％。5.根据权利要求1所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：部分所述载体焙烧非均相催化剂时加入氮供体，所述氮供体包括新亚铜、联吡啶、邻菲啰啉。6.根据权利要求1所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：步骤一中所述加热温度为20℃‑100℃。7.根据权利要求6所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：所述加热温度为30℃‑60℃。8.根据权利要求1所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：所述二氧化碳压力为0.1MPa‑0.5MPa。9.根据权利要求1所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法，其特征是：所述反应溶剂包括二甲醚、二甲基亚砜、乙腈、N,N‑二甲基乙酰胺、N,N‑二甲基甲酰胺、甲苯或N‑甲基吡咯烷酮中的一种。10.一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺，其特征是：如权利要求1‑9任意一项所述的一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺的制备方法制得。2CN115368259A说明书1/5页一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺及其制备方法技术领域[0001]本发明涉及二氧化碳合成酰胺技术领域，具体为一种N‑(4‑甲基苯基)甲酰胺及其制备方法。背景技术[0002]二氧化碳是一种廉价、无毒、丰富和可回收的C1构件，与实验室和工业中广泛使用的危险有毒的一氧化碳相比，二氧化碳可能代表一种更方便的羰基来源。将二氧化碳转化为化学品既绿色环保，减少碳排放，同时也可以提供C1构件，有令人信服的经济或环境效益。将二氧化碳与芳胺化合物催化转化为各种有价值的功能化胺衍生物，如甲胺、胺和酰胺已成为学术和工业领域探索