氧化烷基芳族化合物的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号(10)申请公布号CNCN103842320103842320A(43)申请公布日2014.06.04(21)申请号201280048579.8C07C45/28(2006.01)(22)申请日2012.10.08C07C65/30(2006.01)C07C29/48(2006.01)(30)优先权数据C07C51/265(2006.01)13/340,2322011.12.29US(85)PCT国际申请进入国家阶段日2014.04.02(86)PCT国际申请的申请数据PCT/US2012/0591752012.10.08(87)PCT国际申请的公布数据WO2013/101324EN2013.07.04(71)申请人环球油品公司地址美国伊利诺伊(72)发明人A·巴塔查里亚R·C·施(74)专利代理机构北京市中咨律师事务所11247代理人唐秀玲林柏楠(51)Int.Cl.C07C27/10(2006.01)权权利要求书1页利要求书1页说明书9页说明书9页附图2页附图2页(54)发明名称氧化烷基芳族化合物的方法(57)摘要描述了氧化烷基芳族化合物的方法。该方法包括：氧化烷基芳族化合物以产生第一氧化产物；使第一氧化产物的至少一部分、包含离子液体的溶剂、溴源、催化剂和氧化剂接触以产生第二产物，第二产物包含母液，及芳族醇、芳族醛、芳族酮和芳族羧酸中的至少一种；和在接触步骤中添加母液的至少一部分。CN103842320ACN103842ACN103842320A权利要求书1/1页1.氧化烷基芳族化合物的方法，其包括：氧化烷基芳族化合物以产生第一氧化产物；使第一氧化产物的至少一部分、包含离子液体的溶剂、溴源、催化剂和氧化剂接触以产生第二产物，第二产物包含母液，及芳族醇、芳族醛、芳族酮和芳族羧酸中的至少一种；和在接触步骤中添加母液的至少一部分。2.根据权利要求1的方法，其进一步包括：使第二产物的至少一部分、包含第二离子液体的第二溶剂、第二溴源、第二催化剂和第二氧化剂接触以产生包含第二母液的第三产物；和在所述接触步骤的一个或两个中添加第二母液的至少一部分。3.根据权利要求1或2的方法，其中在反应区中进行接触步骤。4.根据权利要求1的方法，其中在第一反应区中进行第一氧化产物的接触，且其中在第二反应区中进行第二产物的接触。5.根据权利要求4的方法，其中第一反应区和第二反应区位于不同的反应器中。6.根据权利要求1的方法，其中用于接触第二产物的温度低于用于接触第一氧化产物的温度。7.根据权利要求1的方法，其进一步包括纯化芳族醇、芳族醛、芳族酮和芳族羧酸中的至少一种。8.根据权利要求1的方法，其中离子液体由至少一种离子液体前体原位形成。9.根据权利要求1的方法，其中第二氧化产物含有小于2500ppm的4-羧基苯甲醛。10.根据权利要求1的方法，其中接触步骤进一步包括添加离子固体或能够形成离子盐的材料。2CN103842320A说明书1/9页氧化烷基芳族化合物的方法[0001]要求在先国家申请的优先权[0002]本申请要求2011年12月29日提交的美国申请第13/340,232号的优先权。发明领域[0003]本发明涉及用于氧化烷基芳族化合物的方法和混合物。更特定而言，本发明涉及其中母液再循环的烷基芳族化合物氧化。[0004]发明背景[0005]烷基芳族化合物如甲苯和二甲苯的氧化是重要的商业方法。可获得各种氧化产物，包含芳族羧酸如对苯二甲酸(1,4-苯二甲酸)和间苯二甲酸(1,3-苯二甲酸)，其用于例如聚合物工业中。[0006]已知氧化产物如芳族醇、芳族醛、芳族酮和芳族羧酸在氧化条件下和/或在反应混合物冷却时可固化或结晶。因此，可制备氧化产物的混合物，其需要进一步加工以增加期望产物的纯度。例如，在对苯二甲酸的生产中，氧化产物通常称为粗对苯二甲酸，因为它含有杂质，包括有色体和中间体氧化产物，尤其是4-羧基苯甲醛(4-CBA)。为获得聚合物级或经纯化的对苯二甲酸，本领域已知各种纯化步骤，包括：使用水和/或溶剂洗涤粗对苯二甲酸、额外氧化或结晶步骤和在氢化条件下(通常包括含有钯和碳的催化剂)使所溶解粗对苯二甲酸的溶液与氢反应。通常使用数个纯化步骤。[0007]US2,833,816公开了将芳族化合物氧化成相应芳族羧酸的方法。在酸存在下液相氧化烷基芳族化合物的方法使用分子氧、金属或金属离子和溴或溴离子。金属可包括钴和/或锰。示例性酸是含有1至8个碳原子的低级脂肪族单羧酸，尤其是乙酸。[0008]US6,355,835公开了通过二甲苯异构体的液相氧化来制备苯二甲酸的方法，其使用氧或空气在乙酸作为溶剂、钴盐作为催化剂和起始剂的存在下进行氧化。在氧化步骤后冲洗反应混合物以去除挥发性物质且冷却并过滤材