金属氮化物内嵌富勒烯及其制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113023690A(43)申请公布日2021.06.25(21)申请号201911358274.7(22)申请日2019.12.25(71)申请人中国科学院化学研究所地址100190北京市海淀区中关村北一街2号(72)发明人王太山卢羽茜王春儒(74)专利代理机构北京知元同创知识产权代理事务所(普通合伙)11535代理人聂稻波梁田(51)Int.Cl.C01B21/06(2006.01)C01B32/154(2017.01)权利要求书1页说明书6页附图2页(54)发明名称金属氮化物内嵌富勒烯及其制备方法(57)摘要本发明公开了一种金属氮化物内嵌富勒烯及其制备方法，该方法采用稳定金属氮化物作为氮源，与稀土金属粉和石墨粉混和后采用电弧放电法制备金属氮化物内嵌富勒烯，该方法使得金属氮化物内嵌富勒烯的产率相对于传统氮气气氛下的制备方法至少有1倍提高，并且具有普适性，能提高多种金属氮化物内嵌富勒烯的产率。并且该方法无需添加文献报道的有机氮化合物或硝酸基团来提高产量，避免了金属氮化物内嵌富勒烯的氧化，保证了金属氮化物内嵌富勒烯的纯度。本发明的技术将有利于内嵌富勒烯的产业化生产，解决内嵌金属富勒烯产率低的难题，推动内嵌富勒烯的研究和应用。CN113023690ACN113023690A权利要求书1/1页1.一种金属氮化物内嵌富勒烯的制备方法，其采用稳定金属氮化物作为氮源，与稀土金属粉和石墨粉混和后采用电弧放电法制备。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1、将所述稳定金属氮化物、稀土金属粉、石墨粉混合均匀，之后填充至光谱级空心石墨管中，压实；S2、将压实后的石墨管固定在电弧炉的阳极，并将电弧炉腔室抽真空，充入氦气，开启电焊机调节电流使得阴阳两极放电，原料经高温原子化后团簇自组装，得到含所述金属氮化物内嵌富勒烯的炭灰；以及S3、对所述炭灰中的所述金属氮化物内嵌富勒烯进行提取，分离，得到所述金属氮化物内嵌富勒烯。3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述提取的步骤包括：将所述炭灰分散在溶剂中采用索氏提取器提取，优选提取12小时，使得所述炭灰中的空心富勒烯及金属氮化物内嵌富勒烯充分溶解在甲苯中，得到含有金属氮化物内嵌富勒烯的提取液。4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述溶剂选自甲苯、二氯苯、氯苯和二硫化碳中的一种或多种。优选地，采用高效液相色谱对所述提取液进行分离。5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，将电弧炉腔室内真空度抽到10Pa以下，充入氦气50～300Torr，优选充入氦气200Torr。优选地，调节电流至100～150A；优选调节电流至120A。优选地，所述石墨管为光谱级空心石墨管。更优选地，所述石墨管的外径为8～12mm，内径为6～10mm。进一步优选地，所述石墨管的外径为8mm，内径为6mm。6.根据权利要求1至5中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述稳定金属氮化物为氮化锆、氮化铝、氮化铁和氮化钛中的一种或多种。优选为氮化锆。优选地，所述稀土金属粉选自Sc、Y、Gd、Ho、Tb、Lu、Dy、Er、Tm和Zr中的一种或多种。7.根据权利要求1至5中任一项所述的制备方法，其特征在于，原料中所述稀土金属粉与石墨粉的质量比为2:1～4:1；添加的所述稳定金属氮化物的质量占稀土金属粉质量的10％～100％；优选所述稳定金属氮化物的质量占稀土金属粉质量的10％～60％。优选地，金属粉和石墨粉按质量比3:1比例混合，添加的稳定金属氮化物质量为稀土金属粉质量的20％。8.根据权利要求1至5中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述稳定金属氮化物为粉状颗粒，其粒径为50～200目；所述稀土金属粉和石墨粉的粒径≤200目；优选所述稀土金属粉和石墨粉的粒径≤100目。9.权利要求1至9中任一项方法制备的金属氮化物内嵌富勒烯，其结构为M3N@C80，其为三金属氮化物团簇内嵌到C80的富勒烯笼中形成的分子；M代表稀土金属Sc、Y、Gd、Ho、Tb、Lu、Dy、Er和Tm中的一种或多种。2CN113023690A说明书1/6页金属氮化物内嵌富勒烯及其制备方法技术领域[0001]本发明属于金属富勒烯的制备技术领域，具体而言，涉及一种金属氮化物内嵌富勒烯及其制备方法。背景技术[0002]富勒烯是由12个五元环和若干个六元环组成的中空笼状碳分子。二十世纪八十年代，科学家们首次发现富勒烯，它以独特的结构和物理化学特性引起了无数科学家的关注。近年来，内嵌金属富勒烯的发现不断丰富了富勒烯家族的种类，内嵌金属富勒烯结构更加新颖，性质更加多样。富勒烯及金属富勒烯的主要制备方法有：电子束辐照法，激光照射蒸发石墨法，电弧放电法等。在大量制备富勒烯和金属