氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂、其制备方法及应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113845104A(43)申请公布日2021.12.28(21)申请号202110916294.2(22)申请日2021.08.11(71)申请人上海大学地址200444上海市宝山区上大路99号(72)发明人王亮吴美莹吴秀珍(74)专利代理机构上海上大专利事务所(普通合伙)31205代理人顾勇华(51)Int.Cl.C01B32/05(2017.01)C01G49/04(2006.01)H01M4/90(2006.01)权利要求书2页说明书8页附图3页(54)发明名称氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂、其制备方法及应用(57)摘要本发明公开了一种氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂、其制备方法及应用，本发明氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂，以氮掺杂碳纳米片为载体，以氧化亚铁量子点作为氧还原电催化剂颗粒。本发明选择简单易得的六水合三氯化铁为铁源，氮掺杂剂采用尿素，硫脲，三聚氰胺等高富含氮化合物，以类石墨烯碳纳米片为碳源，通过冷冻干燥和热解过程得到量子点级别的氧化铁基的氮掺杂碳纳米片，该材料具有优异的电化学氧还原性能。本发明合成：制作方法简单，成本低廉，适合工程放大和规模化制备；高氮源和过渡金属铁的共掺杂，可有效提高该材料的电催化活性，在氮掺杂碳纳米片电催化的制备领域具有重要的意义和价值。CN113845104ACN113845104A权利要求书1/2页1.一种氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂，其特征在于：以氮掺杂碳纳米片为载体，以氧化亚铁量子点作为氧还原电催化剂颗粒。2.根据权利要求1所述氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂，其特征在于：氧化亚铁量子点颗粒直径为1‑4nm。3.根据权利要求2所述氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂，其特征在于：氧化亚铁量子点颗粒平均直径为2.5±0.2nm。4.根据权利要求1所述氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂，其特征在于：其氧还原性能的起始电位不低于1.06V；半波电位不低于0.94V；极限电流密度不低于5.3mAcm‑2。5.一种权利要求1所述氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)氮掺杂碳纳米材料粗产物制备：以类石墨烯碳纳米片为碳源，以氮掺杂剂为氮源；按质量比计算，将1‑5份的类石墨烯碳纳米片，5‑10份氮掺杂剂混合，将得到的混合固体置于管式炉中在氮气气氛下进行高温活化处理，设定所述高温活化反应的反应温度为500‑1100℃，控制升温速率2‑8℃/min，反应时间为1‑3h；在反应完成后，将产物浸入质量百分比为3‑10wt.％的盐酸溶液中进行产物洗涤处理，并通过过滤收集所得固体产物，再用去离子水洗涤并干燥，得到洁净的产物；(2)氮掺杂碳纳米材料产物分散液制备：按体积比计算，将1‑5份的异丙醇和1‑5份的去离子水混合，得到混合溶液，将在所述步骤(1)中得到的产物加到混合溶液中，然后超声分散，得到产物分散液；(3)氮掺杂碳纳米片的制备：将在所述步骤(2)中得到的产物分散液用细胞破碎机进行超声处理5‑12h，然后以1000‑5000rpm的转速离心5‑10min，再将上层清液继续超声2‑5h，再以10000‑20000rpm离心10‑30min，获得所需要的固体，然后干燥得到氮掺杂碳纳米片；(4)氮掺杂碳纳米片溶液制备：将50‑80mg在所述步骤(3)中得到的氮掺杂碳纳米片固体溶解在10‑30mL去离子水中，均匀混合，得到氮掺杂碳纳米片溶液；(5)铁源溶液制备：以六水合三氯化铁为铁源，将六水合氯化铁固体分散在去离子水中，配成浓度为1‑10mg/mL的铁源溶液；(6)FeO基的氮掺杂碳纳米片制备：将在所述步骤(5)中得到的铁源溶液慢慢滴加到在所述步骤(4)中得到氮掺杂碳纳米片溶液中，在滴加铁源溶液过程中使氮掺杂碳纳米片溶液处于连续的超声状态，在滴加2‑5mL的铁源溶液后，在冰浴下继续对氮掺杂碳纳米片溶液超声2‑5h，将超声好的混合溶液冷冻干燥36‑54h，然后将冷冻干燥后的固体材料置于管式炉中，在氮气气氛下进行高温活化，所述高温活化反应的反应温度为500‑1100℃，控制升温速率2‑8℃/min，反应时间为1‑3h，在反应完成后，将得到的最终产物用去离子水和乙醇分别洗涤3‑5次，然后过滤收集所得固体，最后得到黑色粉末状的具有量子点级别的FeO基的氮掺杂碳纳米片。6.根据权利要求5所述氮掺杂碳纳米片负载氧化亚铁量子点的氧还原电催化剂的制备2CN113845104A权利要求书2/2页方法，其特征在于：在所述步骤(1)或所述步骤(6)中，高温碳化温度为850‑1000℃，控制升