氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂及其制备方法和应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局*CN101884932A*(12)发明专利申请(10)申请公布号CNCN101884932101884932A(43)申请公布日2010.11.17(21)申请号201010197453.X(22)申请日2010.06.11(71)申请人哈尔滨工业大学深圳研究生院地址518055广东省深圳市南山区西丽深圳大学城哈工大校区(72)发明人邱业君于杰史童男周晓松(74)专利代理机构深圳市科吉华烽知识产权事务所44248代理人胡吉科(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J35/06(2006.01)B01J37/00(2006.01)H01M4/90(2006.01)权利要求书1页说明书6页附图7页(54)发明名称氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂及其制备方法和应用(57)摘要本发明公开了一种氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂及其制备方法和应用，所述氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂中氮的掺杂量为0.5～20％。本发明所述氮掺杂碳纳米纤维直径可以在较大范围内调变，可细达30nm甚至更细，其制备方法是采用静电纺丝技术制备聚合物纤维，再将聚合物纤维在NH3，或者N2，或者NH3/N2，或者NH3混合惰性气体，或者N2混合惰性气体的气氛保护下进行加热处理得到；而且其氮的掺入量主要集中在2～16％范围内，作为碱性电解液氧还原催化剂使用，具有极好的催化性和很乐观的应用前景。CN1084932ACN101884932ACCNN110188493201884933A权利要求书1/1页1.一种氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂，其特征是：所述氮掺杂碳纳米纤维中氮的掺杂量为0.5～20％。2.如权利要求1所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂，其特征是：所述的氮掺杂碳纳米纤维平均直径为30～700nm。3.如权利要求2所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂，其特征是：所述的氮掺杂碳纳米纤维中氮的掺杂量为2～16％，氮掺杂碳纳米纤维平均直径为30～150nm。4.一种氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂制备方法，包括步骤：A)配置电纺溶液，并通过溶液静电纺丝制备聚合物纤维；B)将步骤A)得到的聚合物纤维在NH3，或者N2，或者NH3/N2，或者NH3混合惰性气体，或者N2混合惰性气体保护下，500～1500℃的温度环境中进行热处理，制备得到氮掺杂的碳纳米纤维。5.如权利要求4所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂制备方法，其特征是：用于所述的步骤A)电纺溶液的聚合物为：聚环氧乙烷(PEO)、聚乙烯醇(PVA)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚丙烯腈(PAN)或聚己内酯(PCL)中的一种，溶剂为水、乙醇、丙酮、四氢呋喃(THF)或二甲基甲酰胺(DMF)中的一种；所述的聚合物和溶剂形成均一稳定的电纺溶液。6.如权利要求5所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂制备方法，其特征是：用于所述的步骤A)电纺溶液的聚合物为聚丙烯腈(PAN)，溶剂为二甲基甲酰胺(DMF)；所述的聚合物和溶剂形成均一稳定的电纺溶液。7.如权利要求4所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂制备方法，其特征是：所述的溶液静电纺丝工艺过程中，电压为5～40kV，收集装置距喷丝装置喷丝口的距离为4～40cm。8.如权利要求4～7任一项所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂制备方法，其特征是：所述的NH3，或者N2，或者NH3/N2，或者NH3混合惰性气体，或者N2混合惰性气体的流量为0.01～1L/min，热处理温度为800～1200℃，热处理时间为0.1～15h。9.如权利要求1～3任一项所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂，在碱性电解质条件下的氧还原反应中的应用。10.如权利要求8所述的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂制备方法制备的氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂，在碱性电解质条件下的氧还原反应中的应用。2CCNN110188493201884933A说明书1/6页氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂及其制备方法和应用技术领域[0001]本发明属于燃料电池氧还原催化剂技术领域，尤其是涉及氮掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂及其制备方法和应用。背景技术[0002]燃料电池(FuelCell，缩写为FC)因其具有环境友好、燃料来源丰富、价格低廉、贮存与携带方便、能量密度高等显著特点，特别适于笔记本电脑、便携式摄像机等小型电子设备，也能作为理想的汽车动力源，具有十分诱人的应用前景，是一种极具发展潜力的新能源(黄庆红，唐亚文，马振旄，陆天虹，刘长鹏，邢巍，杨辉。应用化学，2005，22，1277-1281)。在燃料电池阴极上发生的氧还原反应(OxygenReductionReaction，缩写为ORR)对于燃料电池的性能具有非常重要的作用。开发成本低廉、高效、稳定的氧还原催化剂是燃料电池走向工业化