一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局*CN103372428A*(12)发明专利申请(10)申请公布号(10)申请公布号CNCN103372428103372428A(43)申请公布日2013.10.30(21)申请号201310170468.0(22)申请日2013.05.10(71)申请人南昌大学地址330000江西省南昌市红谷滩新区学府大道999号(72)发明人邱建丁刘晓晨梁汝萍王果冲石玲(74)专利代理机构南昌洪达专利事务所36111代理人刘凌峰(51)Int.Cl.B01J23/42(2006.01)权权利要求书1页利要求书1页说明书4页说明书4页附图6页附图6页(54)发明名称一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法(57)摘要本发明公开一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，首先制备氧化石墨烯(GO)，再通过液-液界面聚合法制备聚苯胺/氧化石墨烯(PANI/GO)，接着将PANI/GO干燥后转移到管式炉中，在800℃条件下高温处理2小时，制备得到NGs。将NGs超声分散到水溶液中与氯铂酸按照一定的质量比混合均匀，在混合溶液中缓慢加入硼氢化钠(NaBH4)磁力搅拌8小时，即制得NGs负载铂纳米粒子催化剂(Pt/NGs)，它以NGs为催化剂载体，无需任何化学修饰，即可将铂纳米粒子均匀地负载到NGs表面。氮原子掺杂到石墨烯(GNs)的分子结构中不仅为PtNPs负载提供了大量的活性位点，而且增强了PtNPs与NGs载体的相互作用，提高了纳米复合材料的催化稳定性和催化活性。CN103372428ACN1037248ACN103372428A权利要求书1/1页1.一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，其特征在于所述的制备方法包括以下步骤：（1）氧化石墨烯的制备：采用改进的Hummers方法制备氧化石墨烯，具体合成过程如下：将1.0g石墨和1.0gNaNO3加入46mL浓度为98%的硫酸溶液中，冰浴机械搅拌20分钟后，缓慢加入6.0gKMnO4，转入水浴中控制温度为35°C，继续搅拌60分钟后，从水浴中取出置入室温条件下加入80mL的二次蒸馏水，搅拌30分钟后，再加入200mL的二次蒸馏水，再缓慢加入6mL质量比为30wt%H2O2溶液，在室温条件下反应1小时，反应结束后用二次蒸馏水清洗至滤液为中性，将所得产物分散到500mL二次蒸馏水中，在超声波功率为150W-200W条件下超声2小时，即制得均匀分散的GO；（2）液-液界面聚合法合成聚苯胺/氧化石墨烯纳米复合材料：取500mg苯胺溶于500mL二氯甲烷中，转移至1200mL反应瓶中作为底部有机层；将15mgGO和500mgFeCl3·6H2O均匀分散在500mL浓度为1mol/L的HCl溶液中，将混合溶液沿着瓶壁轻轻倒入上述有机溶液的上层，建立液-液界面体系；在30°C条件下反应48小时后收集上层溶液，再用二次蒸馏水离心清洗产物，离心清洗转速为10000r/min,离心时间为5分钟，产物在40°C条件下真空干燥48小时，即制得PANI/GO纳米复合材料；（3）高温热处理法制备氮掺杂石墨烯：取10mgPANI/GO置于管式炉中，在氩气保护下800°C高温处理2小时，冷却到室温，即制得NGs；（4）氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备：取5mg新制备的NGs纳米复合材料分散在10mL二次蒸馏水中，在超声波功率为150W-200W的条件下超声40分钟，再加入5mgH2PtCl6，继续超声30分钟；接着在磁力搅拌条件下，缓慢加入30mL浓度为0.05mol/L的NaBH4溶液，转速为300r/min的条件下搅拌8小时，将所得产物离心并用二次蒸馏水清洗，离心清洗的转速为10000r/min,离心时间为5分钟，产物在40°C真空干燥48小时，即制得Pt/NGs催化剂。2.根据权利要求1所述一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，其特征在于所述的氧化石墨烯与苯胺单体加入量的质量比为3:100。3.根据权利要求1所述一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，其特征是所述的PANI/GO纳米复合材料经过800°C高温过程，PANI分子结构中的氮原子掺杂到石墨烯分子结构中，同时GO分子结构中的大部分含氧基团在高温条件下被移除，GO转变成GNs。4.根据权利要求1所述一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，其特征是所述反应混合物中NGs与H2PtCl6的质量比为1:1。5.根据权利要求1所述一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，其特征是所述Pt/NGs催化剂中PtNPs的质量分数为36.6wt%，PtNPs的平均粒径为4.8nm。2CN103372428A说明书1/4页一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法技术领域[0001]本发