低温碳热还原氮化法制备高稳定性超细氮化铝的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN106629637A(43)申请公布日2017.05.10(21)申请号201611255143.2(22)申请日2016.12.30(71)申请人河北利福光电技术有限公司地址071000河北省保定市腾飞路998号(72)发明人杨志平张银霞赵金鑫(74)专利代理机构石家庄国域专利商标事务所有限公司13112代理人苏艳肃(51)Int.Cl.C01B21/072(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图1页(54)发明名称低温碳热还原氮化法制备高稳定性超细氮化铝的方法(57)摘要本发明提供了一种低温碳热还原氮化法制备高稳定性超细氮化铝的方法，包括（a）制备前驱体混合物：将粒径为0.3~1.5µm的氧化铝粉末、粒径为13nm的炭黑及粒径为3µm的烧结助剂混合，得到混合均匀的前驱体混合物；（b）低温合成：将混合均匀的前驱体混合物放入烧结炉中，排除空气后通入氨气与氢气的混合气，1250~1350℃保温2~5h；（c）脱碳处理：将所得氮化铝粉末于700℃空气氛围下脱碳2h；（d）AlN表面处理：将步骤（c）所得到的氮化铝粉末在羟基亚乙基二磷酸和磷酸二乙胺的混合溶液中浸泡5~10h，即得所需氮化铝粉末。本发明氮化铝合成温度低，反应时间短，产物纯度高，性能稳定，可得到球形、0.5~2.0μm、氧含量<1wt%的氮化铝粉末，生产效率高，适合大规模生产。CN106629637ACN106629637A权利要求书1/1页1.一种低温碳热还原氮化法制备高稳定性超细氮化铝的方法，其特征在于，包括如下步骤：（a）制备前驱体混合物：将粒径为0.3~1.5µm的氧化铝粉末、粒径为13nm的炭黑及粒径为3µm的烧结助剂充分混合，得到混合均匀的前驱体混合物；（b）低温合成：将混合均匀的前驱体混合物放入烧结炉中，排除空气后，通入氨气与氢气的混合气，反应温度为1250~1350℃，保温2~5h；（c）脱碳处理：将烧结炉中制备出的氮化铝粉末在马弗炉中于700℃空气氛围下脱碳2h，得到灰白色氮化铝粉末；（d）AlN表面处理：将步骤（c）所得到的灰白色氮化铝粉末在羟基亚乙基二磷酸和磷酸二乙胺的混合溶液中浸泡5~10h，即得所需氮化铝粉末。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（a）中，炭黑与氧化铝的质量比为0.5∶1。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（a）中，所述烧结助剂为氟化钙，烧结助剂占前驱体混合物的3wt%。4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（a）中，将粒径为0.3~1.5µm的氧化铝粉末、粒径为13nm的炭黑及粒径为3µm的烧结助剂在无水乙醇中球磨24h，然后放入80℃烘箱中烘干，之后过200目筛，即可得到混合均匀的前驱体混合物。5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（b）中，氨气与氢气混合气的气体流速为0.5~0.8L/min，氢气的体积百分数为10~40%。6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（b）中，所采用的烧结炉为刚玉管式炉。7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（d）中，羟基亚乙基二磷酸和磷酸二乙胺的体积比为10~1∶1。8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（d）中，浸泡温度为25℃，浸泡后，再经过滤、无水乙醇洗涤3次、干燥即可得到所需氮化铝粉末。2CN106629637A说明书1/5页低温碳热还原氮化法制备高稳定性超细氮化铝的方法技术领域[0001]本发明涉及一种氮化铝的制备方法，具体地说是涉及一种低温碳热还原氮化法制备高稳定性超细氮化铝的方法。背景技术[0002]AlN陶瓷体积电阻率、击穿场强、介电损耗等电气性能优异，且介电常数低、机械强度高，热膨胀系数接近硅，可进行多层布线，被视为新一代具有发展前景的优良绝缘散热基片材料。[0003]作为制备氮化铝陶瓷的主要原料——氮化铝粉末，通常要求其具有均匀的粒度分布、规则的形貌特征及较小的中心粒径。氮化铝粉末的粒径越大，烧结得到的氮化铝陶瓷致密性越差，严重降低氮化铝陶瓷的导热率。为达到氮化铝陶瓷的烧结致密性，通常要求氮化铝粉末的粒径为0.6～2.5μm，且粒径分布均一；还要求氮化铝粉末的杂质含量极低，尤其是氧含量应控制在1％以下，因杂质氧会严重降低氮化铝陶瓷的导热性能；此外，氮化铝粉末的颗粒形貌应接近球形，表面光滑，团聚较少。因此，需要提高氮化铝的纯度，控制的杂质含量及颗粒团聚，是制备AlN粉末的关键。[0004]目前常用的制备氮化铝粉末的方法有：碳热还原氮化法、金属直接氮化法、化学气相沉积法等多种制备方法。专利CN201510509241.3公开了采用金属直接氮化法制备氮化铝，该方法将金属铝粉在高温熔融炉中与氨气和氮气的混合气反应，反应结束后进入冷却炉中进