一种蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN107282081A(43)申请公布日2017.10.24(21)申请号201710399159.9(22)申请日2017.05.31(71)申请人河南师范大学地址453007河南省新乡市牧野区建设东路46号(72)发明人高书燕李小阁魏献军(74)专利代理机构新乡市平原智汇知识产权代理事务所(普通合伙)41139代理人路宽(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)H01M4/90(2006.01)权利要求书1页说明书4页附图3页(54)发明名称一种蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法(57)摘要本发明公开了一种蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法，属于多孔碳材料的合成技术领域。本发明的技术方案要点为：一种蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法，将碳源、氮源、氯化锌和五水合碱式碳酸镁置于玻璃研钵中研磨10-20min使其充分混合均匀得到物料A，将物料A转移至瓷舟中并放置于管式炉中，在惰性气体保护下程序升温至800-1000℃保持120min，然后自然降温至室温得到物料B；将物料B转移至容器中并加入酸性溶液浸泡18h，然后用高纯水洗涤至滤液为中性，然后于40-60℃干燥12-24h得到蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂。本发明制得的蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂比表面积为1346-1976m2/g，孔直径为3.8nm左右，具有优异的氧还原催化性能以及抗甲醇和一氧化碳中毒的性能。CN107282081ACN107282081A权利要求书1/1页1.一种蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法，其特征在于具体步骤为：（1）将碳源、氮源、氯化锌和五水合碱式碳酸镁置于玻璃研钵中研磨10-20min使其充分混合均匀得到物料A，其中碳源为葡萄糖、果糖或纤维素中的一种或多种，氮源为尿素或三聚氰胺中的一种或多种；（2）将物料A转移至瓷舟中并放置于管式炉中，在惰性气体保护下，由室温经过60min升温至300℃，300℃保持120min，再以10℃/min的升温速率升温至800-1000℃保持120min，然后自然降温至室温得到物料B；（3）将物料B转移至容器中并加入酸性溶液浸泡18h，然后用高纯水洗涤至滤液为中性，然后于40-60℃干燥12-24h得到蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂。2.根据权利要求1所述的蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法，其特征在于：所述的碳源、氮源、氯化锌与五水合碱式碳酸镁的投料质量比为1.1:0.297-1.16:3.3:1.1-2.2。3.根据权利要求1所述的蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法，其特征在于：所述的惰性气体为氮气或氩气中的一种或多种。4.根据权利要求1所述的蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法，其特征在于：所述的酸性溶液为摩尔浓度2mol/L的盐酸溶液。2CN107282081A说明书1/4页一种蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法技术领域[0001]本发明属于多孔碳材料的合成技术领域，具体涉及一种蓬松多孔氮掺杂碳氧还原催化剂的制备方法。背景技术[0002]多孔碳材料以其高比表面积，丰富的孔结构及良好的导电性成为一种典型的燃料电池阴极氧还原反应催化剂。杂原子掺杂进碳材料可以有效的改善碳材料的表面结构，提高碳材料的表面可湿性，增强碳材料的电容性能和催化性能（Peng,H.;Ma,G.;Sun,K.;etal.Electrochim.Acta2016,190,862-871.）。氮原子掺杂进碳材料有以下几种存在方式：吡啶型氮，吡咯型氮，石墨型氮和氧化型氮。氮掺杂碳材料催化氧还原反应的活性位点的本质有待继续探究，一些科学研究表明吡啶型氮和石墨型氮都具有氧还原电催化活性。氮原子掺杂进碳原子网格中，因其较强的电负性使得周围的碳原子的电子密度降低，有利于氧分子吸附在周围的碳原子上，削弱O-O键，促进氧还原反应。[0003]目前，公开号为CN104258892A的专利公开了一种以溶胶凝胶水热法合成的SiO2作为硬模板，通过纳米浇筑法制备出多级孔碳块体材料，然后添加氮源（尿素等）制备出氮掺杂的介孔/大孔多级孔碳氧还原催化剂的方法，所制备出的氮掺杂碳氧还原催化剂虽然比表面积高达1570-2480m2g-1，具有三维连通的大孔，但是该方法程序复杂，不易操作。公开号为CN105186010A的专利公开了一种以低共熔盐为模板制备固相聚合物，然后高温解热制备出氮掺杂碳氧还原催化剂的方法，制备出的多级孔结构氮掺杂碳材料虽然孔结构丰富，但是此方法使用的原料繁多，成本较高，工艺复杂。公开号为CN103435034A的专利公开了一种以氨水、硫化钠、硼氢化钠、氢碘酸等提供杂原子和作为还原剂合成石墨基氧还原催化剂的方法，该方法工艺简单，使用范围广，但