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(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113832494A(43)申请公布日2021.12.24(21)申请号202111145752.3(22)申请日2021.09.28(71)申请人西安建筑科技大学地址710055陕西省西安市雁塔路13号(72)发明人董社英唐皇聪郑倩黄廷林(74)专利代理机构西安恒泰知识产权代理事务所61216代理人王孝明(51)Int.Cl.C25B11/091(2021.01)C25B1/04(2021.01)权利要求书1页说明书9页附图7页(54)发明名称一种过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法及应用(57)摘要本发明提供了一种过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法及应用,该方法按照以下步骤进行:步骤一,将可溶性铁盐、可溶性镍盐和水合稀土氯化物溶解在含有有机配体的水中,搅拌后完全溶解形成溶液,通过水热法后冷却、洗涤和离心,干燥后得到前驱体;步骤二,将步骤一制得的前驱体与有机氮源化合物混合并充分研磨均匀,将盛有材料的瓷舟置于管式炉中并在保护气氛的环境下煅烧,得到FeNiRE‑NCNTs;步骤三,将步骤二制得的FeNiRE‑NCNTs与无机磷源化合物分装于两只瓷舟中,置于管式炉中磷化,最终得到FeNiRE‑P‑NCNTs,即过渡/稀土多金属共掺杂磷化物。本发明的制备方法制得的电催化剂在酸性条件下有优异的电解水制氢性能和优异的稳定性。CN113832494ACN113832494A权利要求书1/1页1.一种过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,该方法按照以下步骤进行:步骤一,将可溶性铁盐、可溶性镍盐和水合稀土氯化物溶解在含有有机配体的水中,搅拌后完全溶解形成溶液,通过水热法后冷却、洗涤和离心,干燥后得到前驱体;步骤二,将步骤一制得的前驱体与有机氮源化合物混合并充分研磨均匀,将盛有材料的瓷舟置于管式炉中并在保护气氛的环境下煅烧,得到铁镍稀土三金属共掺杂氮掺杂碳纳米管;步骤三,将步骤二制得的铁镍稀土三金属共掺杂氮掺杂碳纳米管与无机磷源化合物分装于两只瓷舟中,置于管式炉中磷化,最终得到过渡/稀土多金属共掺杂磷化物。2.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤一中,所述的可溶性铁盐为六水合氯化铁;所述的可溶性镍盐为六水合氯化镍;所述的水合稀土氯化物为氯化钆六水合物、氯化铽六水合物或氯化钬六水合物;所述的有机配体为均苯三甲酸;所述的可溶性铁盐、可溶性镍盐和水合稀土氯化物的总量与均苯三甲酸的摩尔比为3:2。3.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤一中,所述的可溶性铁盐、可溶性镍盐和水合稀土氯化物的摩尔比为1:1:(0.5~2)、1:1:(0.5~2.5)或1:1:(0.5~3)。4.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤一中,所述的搅拌的方式为磁力搅拌,磁力搅拌时间为20min;所述的水热法中,高压反应釜内衬填充体积比为70~80%;密封反应的反应温度为150℃,反应时间为24h;所述的冷却的方式为自然冷却;所述的洗涤的方式为水和乙醇交替洗涤次数为6~8次;所述的离心的具体条件为7000rpm离心15min;所述的干燥的方式为置于60℃真空烘箱中干燥12h。5.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤二中,所述的有机氮源化合物为二氰二胺;所述的前驱体与二氰二胺的质量比为1:(0.5~1.5)。6.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤二中,所述的煅烧的温度为700~900℃,时间为1~3h;所述的保护气体为氮气。7.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤三中,所述无机磷源化合物为次磷酸钠;所述的铁镍稀土三金属共掺杂氮掺杂碳纳米管与次磷酸钠的质量比例为1:(5~15)。8.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤三中,所述的磷化的温度为300~400℃,时间为1~3h。9.如权利要求1所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法,其特征在于,步骤三中,装有无机磷源化合物的瓷舟置于通有保护气氛的管式炉的上风口处,装有铁镍稀土三金属共掺杂氮掺杂碳纳米管的瓷舟置于管式炉燃烧管的下风口处,且管式炉末端接有饱和硫酸铜溶液以除去磷化过程中产生的尾气。10.采用如权利要求1至9任一项所述的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法制得的过渡/稀土多金属共掺杂磷化物用于作为电解水制氢的催化剂的应用。2CN113832494A说明书1/9页一种过渡/稀土多金属共掺杂磷化物的制备方法及应用技术领域[0001]本发明属于电催化材料技术领域,涉及掺