脂肪族羧酸酰胺的制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号(10)申请公布号CNCN103833569103833569A(43)申请公布日2014.06.04(21)申请号201210484507.X(22)申请日2012.11.23(71)申请人益海(连云港)精细化学工业有限公司地址222000江苏省连云港市连云港经济技术开发区黄河大道东路1号(72)发明人顾立新苏永胜杜青慧董海波(74)专利代理机构上海专利商标事务所有限公司31100代理人樊云飞(51)Int.Cl.C07C231/02(2006.01)C07C233/05(2006.01)权利要求书1页权利要求书1页说明书9页说明书9页(54)发明名称脂肪族羧酸酰胺的制备方法(57)摘要本发明涉及一种脂肪族羧酸酰胺的制备方法，所述方法包括使脂肪族羧酸与含有具有1-4个碳原子的单烷基胺或二烷基胺在二氧化铈存在下反应。利用该方法可以高收率的制备脂肪族羧酸酰胺，并且催化剂显示出优异的催化效率和重复使用稳定性。CN103833569ACN1038569ACN103833569A权利要求书1/1页1.一种脂肪族羧酸酰胺的制备方法，所述方法包括使脂肪族羧酸与烷基胺在二氧化铈存在下反应。2.如权利要求1所述的有机酰胺的制备方法，其特征在于，所述的烷基胺为单烷基胺和/或二烷基胺。3.如权利要求1所述的有机酰胺的制备方法，其特征在于，所述有机羧酸为碳原子数6-24的脂肪族羧酸。4.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述脂肪族羧酸与烷基胺的反应温度为100-300℃，优选为150-280℃，更优选为170-270℃。5.如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述单烷基胺为单(C1-4烷基)胺。6.如权利要求5所述的方法，其特征在于，单烷基胺选自一甲胺、一乙胺、一丙胺和一丁胺。7.如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述二烷基胺为二(C1-4烷基)胺。8.如权利要求7所述的方法，其特征在于，所述二烷基胺选自二甲胺、二乙胺、甲基乙基胺、二丙胺、二丁胺、甲基丁基胺、甲基丙基胺、乙基丙基胺、乙基丁基胺、丙基丁基胺。9.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述二氧化铈为粉末状二氧化铈。10.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，以所述脂肪族羧酸的重量为100％计，所述二氧化铈的使用量为0.1-20重量%，优选为0.5-5重量%。11.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述二氧化铈为回收的二氧化铈。12.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述二氧化铈选自单独的二氧化铈固体、含有二氧化铈的复合氧化物、二氧化铈与二氧化硅的混合物、氧化硅铈类复合氧化物或负载到载体上的氧化铈。13.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述二氧化铈的制备方法选自：（a）使用含有铈盐的溶液，优选为硝酸盐、卤化物、硫酸盐或碳酸盐的水溶液，进行水解得到沉淀物，然后沉淀物通过固液分离得到固体，固体洗涤干燥，并在100-600℃的温度下煅烧，以获得高活性和稳定性的二氧化铈催化剂；（b）将铈盐，优选为硝酸盐、卤化物、硫酸盐或碳酸盐，加入到固体载体的溶液中水解获得沉淀物，沉淀物通过固液分离得到固体，固体洗涤干燥，并在100-600℃温度下煅烧，以获得高活性和稳定性的负载型二氧化铈催化剂；或（c）将铈盐的溶液，优选为硝酸盐、碳酸盐、卤化物或碳酸盐的水溶液，负载到固体碳载体上，并对所得含有铈盐的负载物干燥，在200-1000℃煅烧，得到负载型或复合氧化物型二氧化铈催化剂。14.二氧化铈作为制备脂肪族羧酸酰胺的催化剂的用途。15.如权利要求14所述的用途，所述的脂肪族羧酸酰胺是通过脂肪族羧酸与烷基胺反应得到的。2CN103833569A说明书1/9页脂肪族羧酸酰胺的制备方法技术领域[0001]本发明涉及一种高效率的脂肪族羧酸酰胺的制备方法。背景技术[0002]通常，脂肪族羧酸酰胺是通过脂肪族羧酸或其衍生物在硅胶、氧化铝、磷酸及醇钠等各种催化剂的存在下与氨、单烷基胺或二烷基胺反应进行制备的。[0003]例如，JPA-2001-270855公开了一种在颗粒二氧化钛存在下使脂肪族羧酸与氨、单烷基胺或二烷基胺反应的方法。US2010298604A1公开了以二氧化钛作为主要组分的平均颗粒大于等于2μm的固体酸催化剂存在下使脂肪族羧酸与单烷基胺或二烷基胺反应的方法。EP0239954A2公开了钛、锆或锡的氢氧化物催化羧酸与胺的反应的方法。但上述催化剂存在活性低，或反应温度高，反应时间长，或催化剂难于除去等缺点。发明内容[0004]为解决现有催化剂存在的问题，本发明人开发了一种高活性的二氧化铈催化剂。[0005]本发明的第一方面提供了一种脂肪族羧酸酰胺的制备方法，该方法包括在二氧化铈的存在下脂肪族羧酸与烷基胺反应。本发明