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本发明涉及一种废旧磷酸铁锂电池回收除铝的方法,步骤包括:对所述废旧磷酸铁锂电池的正极材料粉末依次进行除铝反应、固液分离、i次洗涤以及浸出处理;其中,第j次洗涤采用前一批次中第j+1次洗涤后所得到的第j+1洗液,第i次洗涤采用纯水;其中,2≤i≤6,1≤j<i,且i以及j均为整数。本发明采用稀酸除铝替换了以往的碱法除铝,方法简单、高效、安全环保,且便于产业化应用;同时,除铝效果好,锂损和铁损较少;在浸出前完成除铝,可以大大减小铝对后续工艺的影响,提高废旧磷酸铁锂电池回收效率;还采用了循环逆流水洗,最大程度上增大水的使用效率,减少水的使用量,降低生产成本。