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本发明的目的在于提供一种柔性三维石墨烯硅氧烯复合膜的制备方法,属于碳硅基复合膜材料的制备、表面功能化修饰和应用的技术领域,本发明采用氧化石墨、硅氧烯为原料,用海藻酸钠促使成膜,经流动自组装及乙二胺气相还原转换构筑石墨烯硅氧烯复合膜,此制备方法工艺先进,数据精确翔实,石墨烯硅氧烯复合膜呈黑色薄膜状,硅氧烯均相插层在石墨烯片层之间,形成三维分级孔隙结构;由石墨烯硅氧烯复合膜构筑的器件可以点亮1.5V的发光二极管;器件的最大功率密度为4000W,对应的能量密度为16.33W?h?Kg?1。该方法是一种简单且易规模化制备三维石墨烯硅氧烯复合膜的方法。