一种二氧化硅负载的镍基催化剂及其制备方法和应用.pdf

(19)国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN115888723A(43)申请公布日2023.04.04(21)申请号202211509210.4B01J37/18(2006.01)(22)申请日2022.11.29C01B3/40(2006.01)(71)申请人中国科学技术大学地址230026安徽省合肥市包河区金寨路96号(72)发明人周涛李旭罗雷严涵曾杰(74)专利代理机构北京集佳知识产权代理有限公司11227专利代理师吴晓静(51)Int.Cl.B01J23/755(2006.01)B01J21/08(2006.01)B01J32/00(2006.01)B01J35/10(2006.01)B01J37/02(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图1页(54)发明名称一种二氧化硅负载的镍基催化剂及其制备方法和应用(57)摘要本发明提供了一种二氧化硅负载的镍基催化剂及其制备方法和应用，二氧化硅负载的镍基催化剂，包括比表面积为300～500m2/g的亲水气相二氧化硅；分布在所述亲水气相二氧化硅表面的镍颗粒；所述镍颗粒的尺寸为3～5nm。本发明将Ni的前驱盐加入去离子水中，超声分散辅助溶解。将上述溶液分次加入到二氧化硅固体中，伴随着搅拌直至形成二氧化硅凝胶，将凝胶烘干之后还原。本发明提供的催化剂制备方法得到了一种颗粒尺寸较小的Ni颗粒，并且制备方法简单易放大，该方法制得的催化剂应用于甲烷二氧化碳干重整反应中，在高空速(100～300L/gcat/h)反应条件下，表现出了十分稳定的催化性能。CN115888723ACN115888723A权利要求书1/1页1.一种二氧化硅负载的镍基催化剂，包括比表面积为300～500m2/g的亲水气相二氧化硅；分布在所述亲水气相二氧化硅表面的镍颗粒；所述镍颗粒的尺寸为3～5nm。2.根据权利要求1所述的二氧化硅负载的镍基催化剂，其特征在于，所述镍颗粒占所述亲水气相二氧化硅负载的镍基催化剂质量的0.5～10％。3.一种权利要求1所述的二氧化硅负载的镍基催化剂的制备方法，包括以下步骤：将镍的前驱盐和水混合，超声辅助溶解，得到混合液；将所述混合液分次加入至固体亲水气相二氧化硅中，边加入边搅拌，直至形成凝胶；将所述凝胶在60～100℃下烘干，得到二氧化硅负载的镍基催化剂。4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述镍的前驱盐选自硫酸镍或氯化镍。5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述混合液分1～5次加入至固体亲水气相二氧化硅中。6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述亲水气相二氧化硅、水和镍的前驱盐的质量比为1:1～4:0.005～0.1。7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述烘干的时间为10～15h。8.一种合成气的制备方法，包括以下步骤：将原料气在权利要求1所述的二氧化硅负载的镍基催化剂存在下进行干重整反应，得到合成气；所述原料气包括体积比为2:2:1的甲烷、二氧化碳和氮气。9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述二氧化硅负载的镍基催化剂在催化干重整反应之前，先在780～820℃下还原40～80min。10.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述干重整反应的温度为750℃；所述原料气的流速为50～150sccm；所述二氧化硅负载的镍基催化剂的质量为9～30mg。2CN115888723A说明书1/5页一种二氧化硅负载的镍基催化剂及其制备方法和应用技术领域[0001]本发明属于催化剂技术领域，尤其涉及一种二氧化硅负载的镍基催化剂及其制备方法和应用。背景技术[0002]随着人们对于温室效应认识的逐步加强，两种最主要的温室气体，甲烷和二氧化碳的捕获和利用引起了日益广泛的重视。其中，直接将二氧化碳和甲烷两种温室气体在高温下通过甲烷干重整过程转化为合成气是一种有效并且经济的方法，受到了极大的关注。相比于甲烷湿重整反应，甲烷二氧化碳干重整反应得到的合成气中H2和CO的比例接近1，可以作为费托合成长链烯烃的原料气。[0003]目前催化甲烷干重整反应过程的催化剂主要分为两种，贵金属基，如Rh和Ru，非贵金属基催化剂，如Ni。贵金属催化剂具有较高的反应活性，但是由于其较高的成本并不利于大规模推广使用，并且面临着积碳和金属烧结导致催化剂失活的问题。而非贵金属基催化剂虽然同样面临着积碳和烧结等问题，但是由于较低的价格，在甲烷干重整反应的工业化应用方面依旧具有较好的前景。发明内容[0004]有鉴于此，本发明的目的在于提供一种二氧化硅负载的镍基催化剂及其制备方法和应用，该催化剂具有较好的抗烧结性、高活性和高稳定性。[0005]本发明提供了一种二氧化硅负载的镍基催化剂，包括比表面积为300～500m2/g的亲水气相二氧化硅；[0006]分布在所述亲水