氮掺杂多孔碳纳米片负载非贵金属催化剂及其制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN105879895A(43)申请公布日2016.08.24(21)申请号201610270772.6(22)申请日2016.04.27(71)申请人天津工业大学地址300387天津市西青区宾水西道399号(72)发明人尹振高建马娜王虹陈春杰沈聪(74)专利代理机构天津盛理知识产权代理有限公司12209代理人陈娟(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J35/10(2006.01)H01M4/90(2006.01)B82Y30/00(2011.01)B82Y40/00(2011.01)权利要求书1页说明书4页附图3页(54)发明名称氮掺杂多孔碳纳米片负载非贵金属催化剂及其制备方法(57)摘要本发明涉及一种氮掺杂多孔碳纳米片负载非贵金属催化剂及其制备方法，所述催化剂是在氮掺杂且多孔的碳纳米片内部嵌入或表面负载金属及金属氧化物纳米粒子，其制备方法为：1)合成可聚合的离子液体单体；2)将得到的离子液体与金属盐前驱体反应，干燥后，得到中间产物的固体粉末；3)将得到的固体粉末放置于磁舟中，然后放入装有石英管的管式炉中，通入一定流速的惰性气体，然后升高温度至600～1000度，并保持0.5～5小时，自然冷却至室温，得到催化剂。本发明催化剂采用聚离子液体作为前驱体，金属负载量高，成本低廉，同时具有高的氧还原和氧析出催化活性，制备得到的产品性能稳定，制备方法简单，易于放大和工业化应用。CN105879895ACN105879895A权利要求书1/1页1.一种氮掺杂多孔碳纳米片负载非贵金属催化剂，其特征在于：在氮掺杂且多孔的碳纳米片内部嵌入或表面负载金属及金属氧化物纳米粒子。2.根据权利要求1所述的催化剂，其特征在于：所述的碳纳米片厚度为5～1000nm，氮掺杂的含量为1～10％、质量百分含量，金属负载量为1～50％、质量百分含量。3.一种权利要求1或2所述的催化剂的制备方法，步骤如下：⑴室温，将烯基咪唑与无机酸混合，搅拌，50-90度，反应3-15小时，得到粘稠的离子液体单体；⑵将所得到的离子液体单体溶于乙醇溶液中，搅拌条件下加入金属盐反应，0.5-6小时，50-90度干燥，得到粉末状固体；⑶将上述固体粉末置于管式炉中，惰性气体保护下，升温至100℃，保温0.5-2小时，然后升温至500～900℃进行煅烧0.5～4小时，反应结束后，自然冷却至室温，产物研磨后得到氮掺杂多孔碳纳米片负载非贵金属催化剂。4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤⑴中烯基咪唑与无机酸的摩尔比为1:10～10:1。5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤⑵中离子液体单体与金属盐摩尔比为50:1-1:50。6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤⑴中无机酸为硝酸或硫酸或碳酸，浓度为0.1～10mol/L。7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤⑴中烯基咪唑为乙烯基咪唑、丙烯基咪唑、丁烯基咪唑、戊烯基咪唑的一种或两种的混合物，其中双键位置在碳链两端或在碳链中间。8.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤⑵中金属盐为硝酸钴、硝酸铁、醋酸钴、醋酸铁、乙酸钴、乙酸铁、氯化钴、氯化铁的一种或两种以上的混合物。9.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤⑶的惰性气体为氮气或氩气或氦气中的一种或两种以上的混合气，惰性气体流速在10～100mL/min。10.一种权利要求1或2所述的催化剂在氧还原或氧析出电极反应中的应用。2CN105879895A说明书1/4页氮掺杂多孔碳纳米片负载非贵金属催化剂及其制备方法技术领域[0001]本发明属于催化剂领域，涉及氧还原和氧析出反应，尤其是一种氮掺杂多孔碳纳米片负载非贵金属催化剂及其制备方法。背景技术[0002]氧还原反应和逆反应析氧反应是重要的电极反应，在金属氧电池、燃料电池中都起到关键作用，但其反应难度较大，为克服这一困难，则必须采用大量的贵金属催化剂，特别是Pt催化剂，实现反应的进行。由于这类贵金属价格昂贵，导致这类电源成本较高，成为这类电源技术的主要瓶颈。为解决这一问题，已经有很多研究者做了大量工作试图降低贵金属载量，但从长远来看，最终的解决方法应当是寻找非贵金属的催化剂作为替代(Chen,Z.W.；Higgins,D.；Yu,A.P.；Zhang,L.；Zhang,J.J.Areviewonnon-preciousmetalelectrocatalystsforPEMfuelcells.EnergyEnviron.Sci.2011,4,3167)。[0003]自上世纪60年代开始研究非贵金属催化剂以来(Jasinski.Anewfuelcellcathodecat