一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法及多孔氮掺杂碳材料及其用途.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN110451476A(43)申请公布日2019.11.15(21)申请号201910671780.5(22)申请日2019.07.24(71)申请人徐州工程学院地址221018江苏省徐州市云龙区丽水路2号(72)发明人蔡可迎周颖梅王月鑫王轩杨华美王鹏(74)专利代理机构北京淮海知识产权代理事务所(普通合伙)32205代理人李妮(51)Int.Cl.C01B32/05(2017.01)B01J27/24(2006.01)C07C213/02(2006.01)C07C215/76(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图3页(54)发明名称一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法及多孔氮掺杂碳材料及其用途(57)摘要一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法及多孔氮掺杂碳材料及其用途，将计量后的乙二胺、三氯甲烷和致孔剂混合，研磨均匀后，放入高压反应釜中，控制反应釜的温度为120～200℃，反应1～8h，自然冷却后得到褐色聚合物；将褐色聚合物转移到瓷舟内并置于管式炉中进行碳化，炉内通氮气保护，管式炉以2～8℃/min的速率升温至650～950℃，保温1～3h，随后冷却到室温后取出黑色碳化物，研磨成粉末后浸泡在稀盐酸中，搅拌、过滤、洗涤至中性，干燥得到多孔氮掺杂碳材料。该方法可简化工艺过程、提高原料的利用率、降低碳和氮的损失、降低对环境的污染；制备的多孔氮掺杂碳材料不仅含氮量高，还能催化硼氢化钾还原对硝基苯酚。CN110451476ACN110451476A权利要求书1/1页1.一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)将计量后的乙二胺、三氯甲烷和致孔剂混合，研磨均匀后，放入高压反应釜中，控制高压反应釜的温度为120～200℃，反应1～8h，待高压反应釜自然冷却后得到褐色聚合物；所述乙二胺、三氯甲烷和致孔剂的质量比为1：(1～4)：(1～5)；(2)将步骤(1)得到的褐色聚合物转移到瓷舟内并一同置于管式炉中进行碳化，管式炉内通氮气保护，管式炉以2～8℃/min的速率升温至炉腔内温度为650～950℃，保温1～3h，随后当炉腔内温度自然冷却到室温后取出黑色碳化物，研磨成粉末后浸泡在稀盐酸中，不断搅拌，充分反应后、过滤，用去离子水多次洗涤产物至中性，最后将碳化物放置于50～80℃条件下干燥4～8h后得到多孔氮掺杂碳材料。2.根据权利要求1所述的一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法，其特征在于，步骤(1)中乙二胺、三氯甲烷和致孔剂的质量比为1：2：2。3.根据权利要求1或2所述的一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法，其特征在于，步骤(1)中控制反应釜的温度为160℃，反应2h。4.根据权利要求1或2所述的一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法，其特征在于，步骤(2)中管式炉以5℃/min的速率升温至炉腔内温度为850℃，保温2h。5.根据权利要求1或2所述的一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述致孔剂为碳酸钙、碳酸钠、碳酸钾、碳酸氢钠、草酸钙、乙酸钠、乙酸钙中的一种或几种。6.一种多孔氮掺杂材料，所述多孔氮掺杂材料由根据权利要求1至5中任意一项所述的制备方法制备得到。7.根据权利要求6所述的一种多孔氮掺杂材料在催化硼氢化钾还原对硝基苯酚中的应用。2CN110451476A说明书1/5页一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法及多孔氮掺杂碳材料及其用途技术领域[0001]本发明属于碳材料的制备及应用技术领域，具体涉及一种多孔氮掺杂碳材料的制备方法及多孔氮掺杂碳材料及其用途。背景技术[0002]在碳材料中掺杂氮原子后，能改变其物理和化学性质。由于氮原子有孤对电子，能提高碳材料的电子传输性、增强碳材料的碱性。很多研究表明掺杂氮原子可以增强碳材料的吸附和催化性能。氮掺杂碳材料可以作为电极材料，也可以直接作为催化剂用于燃料电池的氧还原、乙苯选择性氧化制备苯乙酮和乙炔氢氯化反应等反应(杨勇，王言，蓝国钧，李健，李瑛.化学通报，2016，79(10)：905-913.)。根据氮的掺杂方式，氮掺杂多孔碳材料的制备方法可分为两大类：即原位掺氮法和后掺氮法。原位掺氮法是以含氮物质，如壳聚糖、三聚氰胺、明胶和苯胺等为原料，在制备碳材料的过程中直接引入氮原子。后掺氮法是先制备碳材料，再用含氮物质，如氨气、乙腈和乙二胺等对其进行处理，从而得到氮掺杂多孔碳材料。[0003]SongY,LiL等以可溶性酚醛树脂为碳源、以双氰胺为氮源与硅酸盐低聚物共聚合，经热解、碳化、氟化氢刻蚀除去硅得到介孔碳材料，该材料具有较高的比电容(SongY,LiL,WangY,WangC,GuoZ,XiaY.Chemphyschem,2014,15:2084-2093.)。WangZ,SunL等以壳聚糖为原料，先进行水热