一种氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂的制备方法及用途.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN108325550A(43)申请公布日2018.07.27(21)申请号201810057075.1(22)申请日2018.01.22(71)申请人江苏理工学院地址213001江苏省常州市中吴大道1801号(72)发明人曹煜祺张慧谭宇烨(74)专利代理机构常州佰业腾飞专利代理事务所(普通合伙)32231代理人陈丽萍(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)C01B3/04(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图3页(54)发明名称一种氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂的制备方法及用途(57)摘要一种氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂的制备方法，包括以下步骤：1)将氮掺杂石墨烯量子点分散液、氮化碳的前驱体与熔盐混合，研磨均匀后转移至坩埚中；2)将盛有上述混合物的坩埚置于马弗炉中，在空气氛围中煅烧后自然降温至室温；3)将坩埚中的固体混合物用60～90℃的热水洗涤，除去盐后干燥得到氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂。本发明的该制备方法快速简单、原料易得、成本低廉，所得可见光催化剂具有较高的结晶度、较大的比表面积和较宽的可见光响应范围，能实现光生载流子的快速迁移和分离，其可见光分解水制氢活性氢速率达到68μmol/h，是二元复合可见光催化剂(22μmol/h)的3.1倍。CN108325550ACN108325550A权利要求书1/1页1.一种氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂的制备方法，其包括下列步骤：1)将氮掺杂石墨烯量子点分散液、氮化碳的前驱体与熔盐混合，研磨均匀后转移至坩埚中；2)将盛有上述混合物的坩埚置于马弗炉中，在空气氛围中煅烧后自然降温至室温；3)将坩埚中的固体混合物用60～90℃的热水洗涤，除去盐后干燥得到氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤1)中所述氮掺杂石墨烯量子点分散液，其浓度为1.0mg/mL～10mg/mL。3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤1)中所述氮化碳的前驱体选自三聚氰胺、二氰二胺和单氰胺中的任意一种或多种。4.根据权利要求2任一项所述的制备方法，其特征在于：步骤1)中所述熔盐为氯化钾与氯化锌的混合物，其中所述氯化钾与所述氯化锌的质量比为1:0.5～1.5。5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：步骤1)中所述氮掺杂石墨烯量子点、氮化碳的前驱体与熔盐的质量比为0.0004～0.01:1:2～12。6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：步骤2)中所述煅烧的温度为520～600℃,煅烧的时间为2～8小时。7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于：步骤2)中煅烧的升温速率为1.5～5℃/分钟。8.权利要求1-7任一项所述的氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂在可见光催化产氢中的用途。2CN108325550A说明书1/5页一种氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂的制备方法及用途技术领域[0001]本发明属于材料制备及光催化技术领域，涉及一种氮掺杂石墨烯量子点/氧化锌/氮化碳复合可见光催化剂，其基于熔盐法的制备方法，及其在可见光催化产氢中的用途。背景技术[0002]光催化分解水制氢是将太阳能转换成清洁可利用的化学能的重要途径。在过去的几十年中，探寻高效、稳定、具有可见光响应的光催化剂一直是这一领域的核心问题。近几年中，由于石墨相氮化碳(g-C3N4)在可见光下分解水制氢的突出表现，这一聚合物半导体光催化剂已受到科研工作者的广泛关注。表征结果证明，在氮化碳的结构中存在着大量的缺陷(参见Chem.-Eur.J.,2007,13:4969；ACSCatal.2016,6:3921)。这些缺陷在光催化过程中常常成为光生电子和空穴的复合中心。因此，提升氮化碳的结晶程度，减少其缺陷，是提高其光催化活性的一种有效方法。[0003]现有研究表明，采用熔盐法可制备出一种高度结晶的氮化碳。近期这种高度结晶的氮化碳已被广泛用于光解水制氢(参见J.Am.Chem.Soc.,2014,136:1730；Chem.Mater.,2015,27:8237)。其中，采用KCl/ZnCl2熔盐一步法制备的氧化锌/氮化碳异质结型复合光催化剂(参见Chem.Commun.,2016,52:13020)，其可见光分解水产氢活性比熔盐法制备的纯氮化碳提高了60多倍，但此二元复合光催化剂仍然存在光生电子和空穴分离效率不高、对可见光利用率低等缺点。[0004]将氮掺杂石墨烯量子点通过原位合成的方法添加到上述二元复合物中的研究工作还未见报道。通过氮掺杂石墨烯量子点的复合，