一种高温自蔓延制备多层石墨烯的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN108793128A(43)申请公布日2018.11.13(21)申请号201810669547.9(22)申请日2018.06.26(71)申请人中国科学院兰州化学物理研究所地址730000甘肃省兰州市城关区天水中路18号(72)发明人程军杨军朱圣宇谈辉王帅刘维民(74)专利代理机构兰州中科华西专利代理有限公司62002代理人周瑞华(51)Int.Cl.C01B32/184(2017.01)权利要求书1页说明书2页附图2页(54)发明名称一种高温自蔓延制备多层石墨烯的方法(57)摘要本发明公开了一种高温自蔓延制备多层石墨烯的方法，具体步骤为：将粒度100～200目的镁屑倒入长条形刚玉方舟铺平，厚度保持在3～5mm之间；将载有镁屑的刚玉方舟置于自蔓延合成炉中，在镁屑中埋入长度与刚玉方舟相当的螺旋形钼丝，两端连接电极；密封自蔓延合成炉，通入CO2气体，首先充排以排除空气的干扰，然后继续通入CO2气体；利用电焊机连通电流，点燃镁粉使其与CO2气体反应，冷却后收集目标产物并利用稀盐酸超声清洗，蒸馏水清洗、抽滤、烘干即获得高纯度的多层石墨烯。本发明所述方法具有所需设备简单、工艺简单、成本低、可批量化生产、所制备材料纯度高，同时可有效利用大气中的CO2温室气体、原材料来源广泛等优点。CN108793128ACN108793128A权利要求书1/1页1.一种高温自蔓延制备多层石墨烯的方法，其特征在于具体步骤为：将粒度100～200目的镁屑倒入长条形刚玉方舟铺平，厚度保持在3～5mm之间；将载有镁屑的刚玉方舟置于自蔓延合成炉中，在镁屑中埋入长度与刚玉方舟相当的螺旋形钼丝，两端连接电极；密封自蔓延合成炉，通入CO2气体，首先充排以排除空气的干扰，然后继续通入CO2气体；利用电焊机连通电流，点燃镁粉使其与CO2气体反应，冷却后收集目标产物并利用稀盐酸超声清洗，蒸馏水清洗、抽滤、烘干即获得高纯度的多层石墨烯。2.如权利要求1所述的方法，其特征在于自蔓延合成炉中所述CO2气体的压力为0.2～0.5MPa。3.如权利要求1所述的方法，其特征在于所述点燃镁粉的条件为在60～80A维持5～15秒。4.如权利要求1所述的方法，其特征在于所述稀盐酸的质量分数为5%～10%。5.如权利要求1所述的方法，其特征在于所述稀盐酸超声清洗的时间为10～12h。6.如权利要求1所述的方法，其特征在于所述蒸馏水清洗至pH值为中性。2CN108793128A说明书1/2页一种高温自蔓延制备多层石墨烯的方法技术领域[0001]本发明属于石墨烯制备技术领域，涉及一种高温自蔓延制备多层石墨烯的方法。背景技术[0002]石墨烯是一种优异的二维多功能材料，其具有优异的力、热性能、高阻尼特性以及良好的固体润滑性能，在航空航天、核能等先进制造技术领域具有重要的应用前景。目前已报道石墨烯的制备方法主要有以下几种，但各有缺点：（1）机械剥离法工艺简单，但其产量极低；（2）氧化还原法比较高效可规模化生产，但大量使用高浓度酸液会导致环境污染且最终产物中残余氧官能团会破坏石墨烯的晶体结构等；（3）外延生长法和化学气相沉积法对设备和制备环境（高温高真空）要求极高，工艺复杂等，多用于制备石墨烯薄膜。因此，如何高效、低成本、绿色低毒的制备石墨烯粉体材料已获得全球材料学家的极大关注和研究。其中，利用镁粉与CO2温室气体反应合成石墨烯材料具有诸多优点：（1）镁粉和CO2价格低廉，来源广泛，极大降低石墨烯的制备成本；（2）工艺简单，可操作性强；（3）产物后处理简单，因此，该合成路线有望成为工业化大规模制备石墨烯粉体材料一种可靠的方法。[0003]文献一，中国专利CN103332681A将金属镁粉置于高温炉中，氩气保护环境下升温至目标温度（500～650℃），然后通入CO2/Ar混合气体诱发反应，再在氩气中冷却，获得黑色粉末，然后酸洗即得石墨烯。[0004]文献二，中国专利CN103112844A在装有二氧化碳的烧杯中点燃镁让金属镁与二氧化碳反应，并将得到的反应产物在不同介质中进行淬火处理，然后除去混合物中的镁及氧化镁，洗涤、烘干得到石墨烯。[0005]文献三，中国专利CN106115675A公开了一种介孔石墨烯的制备方法：将镁粉和氧化镁粉混合，放入密封耐压容器并埋入钨丝，接着通入CO2气体，对钨丝施加电流引发金属镁粉和CO2反应获得黑色粉末，并经过酸洗并冷冻干燥后获得介孔石墨烯材料。[0006]通过对上述文献研判发现：直接利用镁粉与CO2反应存在反应不充分的缺点（文献二）；即使在高温500～650℃，反应也不完全（文献一）。发明内容[0007]本发明的目的在于为解决现有金属镁粉与CO2直接反应不完全、石墨烯产量低的问题提供一种具有实