一种多层自融合石墨烯导热膜及其制备方法.pdf

(19)国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN115893393A(43)申请公布日2023.04.04(21)申请号202211571281.7(22)申请日2022.12.08(71)申请人中国科学院山西煤炭化学研究所地址030001山西省太原市桃园南路27号(72)发明人刘占军杨素芳陶则超孔庆强(74)专利代理机构西安铭泽知识产权代理事务所(普通合伙)61223专利代理师卢会刚(51)Int.Cl.C01B32/19(2017.01)H05K7/20(2006.01)C09K5/14(2006.01)权利要求书1页说明书7页附图2页(54)发明名称一种多层自融合石墨烯导热膜及其制备方法(57)摘要本发明公开了一种多层自融合石墨烯导热膜及其制备方法，属于导热膜技术领域，本发明的制备方法可一步实现还原与多层叠加，向氧化石墨烯浆料中加入还原糖作为还原剂和粘结剂，还原糖的醛基和酮基与氧化石墨烯发生氧化还原反应，加压还原时，不仅能在还原氧化石墨烯过程中产生气体的逸出通道，避免还原过程中产生的气体集中剧烈排出导致的膜结构破坏以及膜表面不平整，而且逐步原位还原减少了还原过程剧烈膨胀导致的膜表面极度不平整的现象，同时避免了大鼓泡辊压后的褶皱带来的热导率损失；还原糖的氧化产物与氧化石墨烯之间形成氢键连接，增强了氧化石墨烯片层之间的结合力，从而实现了高热导率多层自融合的超厚型石墨烯膜的组装。CN115893393ACN115893393A权利要求书1/1页1.一种多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1，向氧化石墨烯浆料中加入还原糖，得到预还原氧化石墨烯浆料；S2，衬底上倒入S1的预还原氧化石墨烯浆料，涂布成膜，干燥，得预还原氧化石墨烯薄膜；S3，将S2的预还原氧化石墨烯薄膜多层叠放，加压还原，于氩气氛围下石墨化，得到石墨化膜；S4，将S3的石墨化膜压延后辊压，得到石墨烯导热膜。2.根据权利要求1所述的多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，所述还原糖包括葡萄糖、果糖、半乳糖、乳糖、麦芽糖、抗坏血酸。3.根据权利要求1所述的多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，S1中，所述氧化石墨烯浆料的浓度为10～20mg/L。4.根据权利要求3所述的多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，S1中，所述氧化石墨烯与还原糖的质量比为1:0.2～3。5.根据权利要求1所述的多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，S3中，加压还原时，温度为60～100℃，压力为2～8MPa，时间为0.5～2h。6.根据权利要求1所述的多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，S3中，所述石墨化程序为：以1～10℃/min的速度升温至2600～3000℃并保温30～120min。7.根据权利要求1所述的多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，S2中，所述预还原氧化石墨烯薄膜的厚度为60～100μm。8.根据权利要求1所述的多层自融合石墨烯导热膜的制备方法，其特征在于，S3中，所述多层叠放为3～30层。9.一种根据权利要求1～8任一项所述的制备方法制备得到的多层自融合石墨烯导热膜。2CN115893393A说明书1/7页一种多层自融合石墨烯导热膜及其制备方法技术领域[0001]本发明涉及石墨烯膜技术领域，具体涉及一种多层自融合石墨烯导热膜及其制备方法。背景技术[0002]近年来，随着集成电路的迅猛发展，电子产品向微型化、轻量化、集成化和高频化方向发展，其功率密度越来越高，导致中央处理器、通信基带等部位容易形成热量堆积，进而影响产品的使用性能，也成为了制约许多领域发展的关键性问题。热管理材料可辅助设备散热，达到维持设备工作稳定性、可靠性，以及延长设备使用寿命的目的。[0003]石墨烯膜因由大量的sp2杂化碳原子构成骨架，提供了良好的声子传输通道，赋予其优异的导热性能，使得石墨烯导热膜成为了当前理想的散热材料。石墨烯导热膜的扩热能力可以根据下面傅里叶导热定律描述：[0004][0005]其中，△T为温度差，δ是热传导的距离，K是导热材料的导热系数，A为石墨膜的横截面积，S是石墨膜的宽度，h为石墨膜的厚度。在实际使用过程中，因电子产品具有固定的尺寸，为此石墨膜导热能力的大小不仅与导热系数还与其厚度直接相关。为此设计具有优异的扩热能力的石墨烯导热膜不仅需要具有较高的导热系数，同时也需要具有一定的厚度可加工性。[0006]目前，超厚型石墨烯导热膜的组装主要从提高氧化石墨烯浆料浓度和通过粘结剂粘结多层薄膜两个方面来实现。然而，提高氧化石墨烯浆料浓度不仅会使工艺流程更复杂，而且得到的氧化石墨烯膜易在干燥过程中开裂；此外，通过增大氧化石墨烯浆料浓度得到的石墨烯膜的厚度也是有限的。粘结多层薄膜得到的厚膜不仅存在较高的界面