一种单原子铁基碳材料及制备方法和电催化应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN109494381A(43)申请公布日2019.03.19(21)申请号201710814888.6(22)申请日2017.09.12(71)申请人中国科学院大连化学物理研究所地址116023辽宁省大连市中山路457号(72)发明人汪国雄叶益凡阎程程包信和(74)专利代理机构沈阳科苑专利商标代理有限公司21002代理人马驰(51)Int.Cl.H01M4/96(2006.01)H01M4/90(2006.01)H01M4/88(2006.01)权利要求书1页说明书6页附图4页(54)发明名称一种单原子铁基碳材料及制备方法和电催化应用(57)摘要本发明公开了一种单原子铁基碳材料及制备方法和电催化应用。该方法是将一定质量的柠檬酸铁铵粉末溶解于特定体积的去离子水中，而后加入沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7，剧烈搅拌4～24小时后离心水洗干燥得黄色固体粉末；将一定质量的黄色固体粉末置于石英舟内，然后放入装有石英管的卧式管式炉中；在惰性气氛下升高温度至600～1100℃，并保持2～12小时，自然冷却至室温；在酸溶液和低于90℃的温度下处理8～24小时，过滤水洗干燥后，得到单原子铁基碳材料。本发明所使用的前驱体来源广泛且制备过程简易，可实现批量化宏量制备。CN109494381ACN109494381A权利要求书1/1页1.一种单原子铁基碳材料，其特征在于：所述材料包括铁、氮、碳、氧、锌五种元素，其中铁元素质量百分比为0.1％～3％，氮元素质量百分比为10％～16％，碳元素的质量百分比为65％～77％，氧元素的质量百分比为10％～18％，锌元素的质量百分比为2％～10％。2.根据权利要求1所述的单原子铁基碳材料，其特征在于：所述铁元素优选的组分范围为0.3％～1.2％；氮元素优选的组分范围为8％～12％；碳元素优选的组分范围为72％～77％；氧元素优选的组分范围为12％～16％；锌元素优选的组分范围为2％～6％。3.一种制备权利要求1或2所述的单原子铁基碳材料的方法，其特征在于如下步骤：步骤1：将柠檬酸铁铵固体粉末溶解于去离子水中，而后加入一定质量的沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7，搅拌一定时间后，离心水洗干燥得到黄色固体粉末；步骤2：将黄色固体粉末置于石英舟内，然后放入装有石英管的卧式管式炉中；步骤3：通入惰性气体，然后热处理升高温度至600～1100℃，优选温度范围为800～1000℃，并保持2～12小时，优选时间范围为2～6小时，自然冷却至室温；步骤4：将得到的固体在酸溶液和低于90℃的温度下处理8～24小时，优选时间范围为10～16小时，过滤水洗干燥后，得到单原子铁基碳材料。4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤1中，沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7在柠檬酸铁铵溶液中的浸渍时间控制在4～24小时，优选时间范围为16～24小时。5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤1中，柠檬酸铁铵与去离子水的质量体积比为0.5～50，优选范围为0.6～12。6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤1中，柠檬酸铁铵与ZIF-7的质量百分比为0.012～1，优选范围为0.012～0.24。7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤2中，将0.1～1.0g黄色固体粉末置于石英舟内，优选质量范围为0.4～0.8g。8.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤2中，黄色固体粉末置于石英舟内，然后放入装有石英管的卧式管式炉的中央。9.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤3中，惰性气体包括氩气、氦气或氮气，惰性气体的流速范围为10～100mLmin-1，优选流速范围为50～100mLmin-1。10.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤3中，热处理的升温速率是3～10℃min-1，优选范围为3～6℃min-1。11.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述步骤4中，酸溶液是硫酸水溶液、盐酸水溶液、硝酸水溶液或高氯酸水溶液，浓度为0.1～3molL-1，优选范围为0.5～1.5molL-1。12.一种单原子铁基碳材料在电催化反应中的应用方法，其特征在于：将所述材料制成气体扩散电极，用于氧还原单电池测试、燃料电池测试和CO2电催化还原测试，电极对应的催化剂载量为0.2～4.0mgcm-2,优选范围为0.3～2.2mgcm-2。2CN109494381A说明书1/6页一种单原子铁基碳材料及制备方法和电催化应用技术领域[0001]本发明涉及一种经过柠檬酸铁铵修饰的沸石咪唑骨架结构材料为前驱体，通过高温热解和酸处理过程制备单原子铁基碳材料的方法及其电催化应用。背景技术[0002]与传统的金属纳米粒子化