一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN111013635A(43)申请公布日2020.04.17(21)申请号202010016209.2(22)申请日2020.01.08(71)申请人河北大学地址071002河北省保定市五四东路180号河北大学(72)发明人吕存财王瑞宁王淑芳(74)专利代理机构石家庄国域专利商标事务所有限公司13112代理人黄慧慧(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J35/02(2006.01)C25B1/04(2006.01)C25B11/06(2006.01)权利要求书1页说明书7页附图3页(54)发明名称一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用(57)摘要本发明提供了一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用，氮掺杂碳纳米管环绕在碳化钼颗粒的周围，并包覆在基底表面；该复合材料是首先采用水热合成法在基底上均匀包覆氧化钼前驱体，然后将氧化钼前驱体在焙烧炉中于惰性气氛下进行高温退火，并在高温退火过程中向焙烧炉中引入含氮的有机物进行高温热解反应而制得的。本发明制备工艺流程简单，操作容易，成本低，不使用易燃易爆的气体，且所得复合材料催化性能提高，稳定性强，对于工业电解水催化剂的发展具有大规模应用的潜力。CN111013635ACN111013635A权利要求书1/1页1.一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料，其特征在于，氮掺杂碳纳米管环绕在碳化钼颗粒周围，且包覆在基底表面；氮掺杂碳纳米管与碳化钼的质量比为8%~17%。2.根据权利要求1所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料，其特征在于，所述氮掺杂碳纳米管直径为40~60nm。3.一种权利要求1所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：（a）采用水热合成法在基底上包覆氧化钼前驱体；（b）将步骤（a）所得氧化钼前驱体在焙烧炉中于惰性气氛下进行高温退火，在高温退火过程中向所述焙烧炉中引入含氮的有机物进行高温热解反应，即可得到基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料。4.根据权利要求3所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（a）中，所述基底为泡沫镍、泡沫铁或泡沫铁镍合金。5.根据权利要求3所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（a）中，所述水热合成法的反应温度为80~150℃，反应时间为12~24h。6.根据权利要求3所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（b）中，所述惰性气氛为氮气或氩气。7.根据权利要求3所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（b）中，所述高温热解反应的温度为650~750℃。8.根据权利要求3所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，步骤（b）中，所述含氮的有机物为乙腈或吡啶等。9.根据权利要求8所述的基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，其特征在于，所述含氮的有机物为乙腈，其是以注射方式引入至焙烧炉中，且其注射速率v为0<v≤10mL/h。10.权利要求1所述基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料在工业电解水催化剂领域中的应用。2CN111013635A说明书1/7页一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用技术领域[0001]本发明涉及一种复合材料，具体地说是涉及一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用。背景技术[0002]碳化钼是具有金属光泽的灰色粉末，具有很高的熔点和硬度、良好的热稳定性和机械稳定性、极好的抗腐蚀性等优点。近年来碳化钼因拥有与铂等贵金属相似的d电子结构，被称为“类贵金属催化剂”，成为了新型无机催化材料研究领域的一个研究热点，在加氢脱氮、加氢脱硫、选择加氢、烷烃异构化、甲烷二氧化碳重整、水汽转变等反应中都表现出了较高催化活性。[0003]碳化钼的传统合成方法是“气固相合成法”，即氧化钼在甲烷/氢气的混合气体环境下，高温碳化获得。该方法涉及甲烷、氢气等易燃易爆气体，危险性较大。同时，由于碳化钼材料在高温制备过程中存在不可避免的团聚过程或过度生长，使得合成出来的碳化钼粒径较大（微米级别），且合成的催化剂出现“纵度差异”，因此制备高分散的碳化钼纳米结构仍然是一个挑战。[0004]为了制备形貌均匀、电催化活性高的碳化钼材料，一方面，可以将碳化钼和导电碳纳米材料复合，以避免碳化钼颗粒的团聚，进而提高活性位点的暴露和电化学反应的进行；另一方面，可以为碳化钼提供比表面积比较大的载体，制备自支撑电极结构