一种氮掺杂碳纳米管的制备方法、氮掺杂碳纳米管及其应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN111483999A(43)申请公布日2020.08.04(21)申请号202010292802.XC25B11/06(2006.01)(22)申请日2020.04.14(71)申请人常熟氢能源研究院有限公司地址215523江苏省苏州市常熟市柳州路95号(72)发明人王荣方董情季山于进武晓云(74)专利代理机构苏州瑞光知识产权代理事务所(普通合伙)32359代理人罗磊(51)Int.Cl.C01B32/16(2017.01)H01M4/92(2006.01)H01M4/96(2006.01)C25B1/04(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图6页(54)发明名称一种氮掺杂碳纳米管的制备方法、氮掺杂碳纳米管及其应用(57)摘要本发明提供了一种氮掺杂碳纳米管的制备方法，包括如下步骤：(1)将三氯化铁和氯化钙加入第一瓷舟中，再加入低沸点醇类溶剂进行溶解，混合均匀后将低沸点醇类溶剂蒸发；(2)将三聚氰胺放入第二瓷舟，第一瓷舟与第二瓷舟分开放入管式炉中，利用惰性气体赶清式炉中的空气，关闭管式炉的进气端，出气端扎集气容器，升温进行煅烧，再经过酸洗、水洗、干燥得到氮掺杂碳纳米管。所制备的氮掺杂碳纳米管为竹节状、管壁薄、形态均匀、孔径分布集中、氮含量高，极大的提高催化性能或电容活性；所需原料廉价易得，设备简单，制备过程易操作且可控，不使用大量腐蚀性气体，具有安全性和节能环保性，生产成本较低，产量高。CN111483999ACN111483999A权利要求书1/1页1.一种氮掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：(1)将三氯化铁和氯化钙加入第一瓷舟中，再加入低沸点醇类溶剂进行溶解，混合均匀后将低沸点醇类溶剂蒸发；(2)将三聚氰胺放入第二瓷舟，所述第一瓷舟与所述第二瓷舟分开放入管式炉中，通入惰性气体来排除管式炉中的空气，关闭所述管式炉的进气端，出气端扎集气容器，升温进行煅烧，再经过酸洗、水洗、干燥得到所述氮掺杂碳纳米管。2.根据权利要求1所述氮掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述三氯化铁和所述氯化钙的投料摩尔比为0.5-2.5∶1。3.根据权利要求1所述氮掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述低沸点醇类溶剂为乙醇或丙醇。4.根据权利要求1所述氮掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，煅烧的温度为600-1000℃。5.根据权利要求1所述氮掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于：所述六水三氯化铁和氯化钙的总投料与所述三聚氰胺的投料摩尔比为1∶30-260。6.根据权利要求1所述氮掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于：所述氮掺杂碳纳米管的结构均匀，长度为8-15μm，管径为60-100nm，且是末端开口的竹节状碳纳米管。7.一种如权利要求1-6任一项所述氮掺杂碳纳米管的制备方法所制备出的氮掺杂碳纳米管。8.一种如权利要求7所述氮掺杂碳纳米管在燃料电池、电解水和金属空气电池中的应用。2CN111483999A说明书1/5页一种氮掺杂碳纳米管的制备方法、氮掺杂碳纳米管及其应用技术领域[0001]本发明具体涉及一种氮掺杂碳纳米管的制备方法、氮掺杂碳纳米管及其应用。背景技术[0002]碳纳米管(CNT)由于长径和比表面积大、机械性能优异，因此在电子、生物探针、场发射、热传导、特色材料领域，尤其是在环境和能源领域得到了广泛的研究。碳纳米管作为候选材料具有优异的应用，如电极材料，交换膜，催化剂，传感器，微电子元件，燃料电池等。碳纳米管是目前研究的热点，具有相当大的商业开发潜力。目前制备碳纳米管的方法：石墨电弧法、浮动催化法、激光蒸汽法、热解聚合物法、化学气相沉积。在这些方法中，由于化学气相沉积法可以调整碳源，催化剂以及合成气氛等实验条件，因此是一种被广泛使用的制备碳纳米管的方法。然而该方法中载流气的使用使碳纳米管产率低，运行成本高，尾气处理复杂；同时，固相催化剂颗粒之间的差异使生成碳纳米管形貌的均一性是有限的。[0003]均相介质法一直是制备可控纳米材料的绿色工艺，在均相介质中，材料基元生长的环境是完全相同的，而且方法所需原料廉价易得、制备过程简单、成本较低。[0004]针对以上问题，我们亟需要研究出一种能够将均相介质法与化学气相沉积法相结合的方法，从而解决碳纳米管形貌不均一的问题。发明内容[0005]鉴于此，本发明提供了一种利用改进的化学气相沉积法来制备氮掺杂碳纳米管的方法、氮掺杂碳纳米管及其应用，制备出的氮掺杂碳纳米管成竹节状，具有形态均匀、孔径分布均匀的特点。[0006]本发明的第一个目的在于提供一种氮掺杂碳纳米管的制备方法，包括如下步骤：[0007](1)将三氯化铁和氯化钙加入第一瓷舟中，再加入低沸点醇类溶剂进行溶解，