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(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN112142037A(43)申请公布日2020.12.29(21)申请号201910563124.3(22)申请日2019.06.26(71)申请人天津大学地址300072天津市南开区卫津路92号(72)发明人鲁逸人郑冬薛涛靳晓宁赵鹏飞吴政禹董旭方复浩(74)专利代理机构天津创智天诚知识产权代理事务所(普通合伙)12214代理人王秀奎张静(51)Int.Cl.C01B32/16(2017.01)H01M4/90(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图4页(54)发明名称一种钴、氮掺杂碳纳米管及其制备方法和应用(57)摘要本发明提供一种钴、氮掺杂碳纳米管及其制备方法和应用,取醋酸钴置于乙醇溶液,搅拌溶解,溶解后向上述溶液中加入双氰胺,继续搅拌并蒸干溶剂后,干燥得到粉末状前体;将粉末状前体置于研钵中研磨后转移至反应容器中,将管式炉升温至900-1000℃后,煅烧0.5-2h后,退火得到样品,将上述样品置于无机酸溶液中搅拌过夜,抽滤洗涤干燥后,即得到钴、氮掺杂碳纳米管。该合成方法一步合成无二次热处理,合成方法简单,钴、氮掺杂碳纳米管具有较高催化活性,该催化剂能够用于燃料电池阴极氧还原反应,该催化剂形貌良好、均一、结构完整,且具有较高的起始电位和半波电位,具有替代Pt基催化剂潜力。CN112142037ACN112142037A权利要求书1/1页1.一种钴、氮掺杂碳纳米管,其特征在于:按照下述步骤进行:步骤1,取醋酸钴置于乙醇溶液,在70-90℃下搅拌溶解,溶解后向上述溶液中加入双氰胺,继续搅拌并蒸干溶剂后,置于70-90℃下干燥5-15h,得到粉末状前体;步骤2,将步骤1制备得到的粉末状前体置于研钵中研磨3-6min后转移至反应容器中,将管式炉升温至900-1000℃后,在到达设定温度前,前体需放置在石英管的非加热区,待达到设定温度后再将前体推入管式升温炉内,煅烧0.5-2h后,退火得到样品,将上述样品置于无机酸溶液中搅拌过夜,以除去金属氧化物和碳基体表面的金属团聚,抽滤洗涤干燥后,即得到钴、氮掺杂碳纳米管,其中,醋酸钴和双氰胺的质量比为(2-4):(6-8),钴、氮掺杂碳纳米管的长度为10-15微米,直径为100-200nm,长径比在10-20之间。2.根据权利要求1所述的一种钴、氮掺杂碳纳米管,其特征在于:在步骤1中,醋酸钴和双氰胺的质量比为3:(6-7);干燥温度为75-85℃,干燥时间为6-12h。3.根据权利要求1所述的一种钴、氮掺杂碳纳米管,其特征在于:在步骤2中,煅烧升温速率为8-12℃/min,煅烧温度为940-960℃,煅烧时间为0.5-1h,煅烧气氛为氮气气氛,氮气的流速为0.3-0.5L/min。4.根据权利要求1所述的一种钴、氮掺杂碳纳米管,其特征在于:在步骤2中,所述无机酸采用浓度为0.5-1.0M/L的H2SO4;酸洗后的干燥温度为75-85℃,干燥时间为12-24h。5.一种钴、氮掺杂碳纳米管的制备方法,其特征在于:按照下述步骤进行:步骤1,取醋酸钴置于乙醇溶液,在70-90℃下搅拌溶解,溶解后向上述溶液中加入双氰胺,继续搅拌并蒸干溶剂后,置于70-90℃下干燥5-15h,得到粉末状前体;步骤2,将步骤1制备得到的粉末状前体置于研钵中研磨3-6min后转移至反应容器中,将管式炉升温至900-1000℃后,在到达设定温度前,前体需放置在石英管的非加热区,待达到设定温度后再将前体推入管式升温炉内,煅烧0.5-2h后,退火得到样品,将上述样品置于无机酸溶液中搅拌过夜,以除去金属氧化物和碳基体表面的金属团聚,抽滤洗涤干燥后,即得到钴、氮掺杂碳纳米管,其中,醋酸钴和双氰胺的质量比为(2-4):(6-8),钴、氮掺杂碳纳米管的长度为10-15微米,直径为100-200nm,长径比在10-20之间。6.根据权利要求5所述的一种钴、氮掺杂碳纳米管的制备方法,其特征在于:在步骤1中,醋酸钴和双氰胺的质量比为3:(6-7);干燥温度为75-85℃,干燥时间为6-12h。7.根据权利要求5所述的一种钴、氮掺杂碳纳米管的制备方法,其特征在于:在步骤2中,煅烧升温速率为8-12℃/min,煅烧温度为940-960℃,煅烧时间为0.5-1h,煅烧气氛为氮气气氛,氮气的流速为0.3-0.5L/min。8.根据权利要求5所述的一种钴、氮掺杂碳纳米管的制备方法,其特征在于:在步骤2中,所述无机酸采用浓度为0.5-1.0M/L的H2SO4;酸洗后的干燥温度为75-85℃,干燥时间为12-24h。9.根据权利要求1-4任一所述的一种钴、氮掺杂碳纳米管在制备燃料电池阴极催化剂上的应用。10.根据权利要求9所述的应用,其特征在于:钴、氮掺杂碳纳米管的起始电位为0