硅氮共掺杂石墨烯材料及其制备方法以及其应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN112206799A(43)申请公布日2021.01.12(21)申请号201910630028.6(22)申请日2019.07.12(71)申请人丰田自动车株式会社地址日本国爱知县丰田市丰田町1番地申请人上海交通大学(72)发明人李新昊翟光耀于秋莹吕利冰陈接胜野田克敏后藤哲(74)专利代理机构上海和跃知识产权代理事务所(普通合伙)31239代理人余文娟(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图4页(54)发明名称硅氮共掺杂石墨烯材料及其制备方法以及其应用(57)摘要本发明涉及一种新型硅氮共掺杂石墨烯材料及其制备方法，所述硅氮共掺杂石墨烯材料在石墨烯骨架中共掺杂有硅原子和氮原子。在所述硅氮共掺杂石墨烯材料的制备方法中，将含硅源、碳源、氮源的材料以一定比例混合后加水溶解，并在70-90℃下蒸干得到混合均匀的粉末固体，并在氮气马弗炉中高温煅烧，得到黑色硅氮共掺杂石墨烯材料。本发明的新型硅氮共掺杂石墨烯材料作为一种新型催化剂或载体在电催化、光电催化及电子器件等方面有潜在的应用价值。本发明的新型硅氮共掺杂石墨烯材料的制造方法，其制作工艺简单，安全绿色且成本低廉，可以满足规模化生产的需要。CN112206799ACN112206799A权利要求书1/1页1.一种硅氮共掺杂石墨烯材料，在石墨烯骨架中共掺杂有硅原子和氮原子。2.如权利要求1所述的硅氮共掺杂石墨烯材料，其形貌具有明显的褶皱状片层结构。3.如权利要求1或2所述的硅氮共掺杂石墨烯材料，其由小分子碳源、小分子氮源、小分子硅源通过一步煅烧方式直接合成而得。4.如权利要求3所述的硅氮共掺杂石墨烯材料，其中，所述小分子碳源为葡萄糖，所述小分子氮源为双氰胺，所述小分子硅源为硅酸盐。5.如权利要求1或2所述的硅氮共掺杂石墨烯材料，其中，在所述硅氮共掺杂石墨烯材料中，硅元素摩尔百分含量为0.43-2.08％，氮元素摩尔百分含量为6.62％-8.53％。6.一种硅氮共掺杂石墨烯材料的制备方法，其中，将含硅源、碳源、氮源的材料以一定比例混合后加水溶解，并在70-90℃下蒸干得到混合均匀的粉末固体，并在氮气马弗炉中高温煅烧，得到黑色硅氮共掺杂石墨烯材料。7.根据权利要求6所述的硅氮共掺杂石墨烯材料的制备方法，其中，所述硅源选自水玻璃、硅溶胶的至少一种，所述碳源选自对苯二甲酸、葡萄糖的至少一种，所述氮源选自双氰胺、尿素的至少一种。8.根据权利要求7所述的硅氮共掺杂石墨烯材料的制备方法，所述硅源为水玻璃，所述碳源为葡萄糖，所述氮源为双氰胺。9.如权利要求6-8的任意一项所述的制备方法，其中，所述硅源中的硅量与所述碳源中的碳量的质量比为0.5％-15％，所述煅烧温度800-1100℃。10.如权利要求1-5的任意一项所述的硅氮共掺杂石墨烯材料或由权利要求6-9的任意一项所述的制备方法得到的硅氮共掺杂石墨烯材料作为催化剂或载体在电催化、光电催化等领域的应用。2CN112206799A说明书1/5页硅氮共掺杂石墨烯材料及其制备方法以及其应用技术领域[0001]本发明属于碳材料领域，具体涉及一种硅氮共掺杂石墨烯材料及其制备方法。背景技术[0002]二维石墨烯材料由于其独特的电化学和力学性能、高比表面积、高杨氏模量、高导热性能等，具有广阔的应用价值。石墨烯这些独特的性质让它成为催化剂领域很好的载体，通过将贵金属、过度金属、金属氧化物等与石墨烯复合制备的催化剂材料在电催化、有机催化等领域展现出极佳的性能。但贵金属资源稀缺、价格昂贵，而过度金属虽然储量相对丰富，但与石墨烯复合的材料存在稳定性差等缺点，难以满足实际需要，因此研制储量丰富，性能优良、稳定性好的新型非金属材料具有十分重大的意义。石墨烯是一种零带隙类金属材料，通过杂原子掺杂可以有效调节石墨烯的带隙结构、电荷密度等。常见的非金属杂原子有氮原子、硼原子等，通过杂原子掺杂可以有效增加墨烯活性位点的数目，提高其催化性能。相比之下，硅元素在地壳中的含量仅次于氧元素，价格低廉。发明内容[0003]本申请的发明人在针对石墨烯材料的研究中发现，通过将硅元素掺杂进石墨烯的骨架中，可以调节石墨烯的带隙，使得石墨烯具有半导体的性质，作为一种新型催化剂或载体用于电催化、光电催化等催化领域具有很大的应用价值。[0004]本发明涉及一种硅氮共掺杂石墨烯材料，在石墨烯骨架中共掺杂有硅原子和氮原子。[0005]本发明优选的一方式所涉及的硅氮共掺杂石墨烯材料，其形貌具有明显的褶皱状片层结构。[0006]本发明优选的一方式所涉及的硅氮共掺杂石墨烯材料，其由小分子碳源、小分子氮源、小分子硅源通过一步煅烧方式直接合成而得。[0007]本发明优选的一方式所涉及的硅氮共掺杂石墨烯材