一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113735594A(43)申请公布日2021.12.03(21)申请号202110982679.9(22)申请日2021.08.25(71)申请人北京科技大学地址100083北京市海淀区学院路30号(72)发明人秦明礼王月隆田建军吴昊阳贾宝瑞张智睿章林曲选辉(74)专利代理机构北京市广友专利事务所有限责任公司11237代理人张仲波(51)Int.Cl.C04B35/584(2006.01)C04B35/622(2006.01)C04B35/626(2006.01)C04B35/645(2006.01)权利要求书1页说明书4页附图1页(54)发明名称一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法(57)摘要本发明属于陶瓷制备领域，具体涉及一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法。该方法是将氮化硅粉体与烧结助剂按一定比例混合均匀，首先将混合后的粉体在低温、常压、通氮气条件下进行预处理；再经过研磨、过筛；随后在热压炉中进行高温烧结。经过预处理的粉体氧含量有明显降低，热压制备的氮化硅陶瓷热导率沿压力方向大于80W/m·K，垂直于压力方向大于120W/m·K。经过处理后的粉体氧含量低，烧结样品不仅具有高致密度，第二相分布均匀且含量少，可一步得到高导热氮化硅陶瓷。该方法可有效减少陶瓷中第二相含量，降低氧对陶瓷导热性能的影响，制备工艺简单、高效。为高氧含量氮化硅粉体制备导热性能优异的陶瓷提供方向。CN113735594ACN113735594A权利要求书1/1页1.一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法，其特征在于，包括以下步骤：将氮化硅粉体与烧结助剂进行湿法球磨混合，所得浆料进行真空烘干；将混合后的粉体在低温、常压、通氮气条件下预处理；将预处理后的粉体进行研磨、过筛；将所述粉体进行热压烧结。2.根据权利要求1所述一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法，其特征在于，烧结助剂选取La(NO3)3、Yb(NO3)3、Y(NO3)3或Nb(NO3)3的一种，以及Mg(NO3)2、MgCl2或MgSO4的一种，氮化硅粉体与烧结助剂的质量比为95～90:10～5，其中稀土硝酸盐烧结助剂含量是换算为Re2O3、镁盐烧结助剂含量是换算为MgO计算的。3.根据权利要求1所述一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法，其特征在于，预处理是在1300℃～1550℃、常压下保温1～5h，并伴有流动的氮气。4.根据权利要求1所述一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法，其特征在于，预处理后的粉体进行研磨，研磨罐和研磨球的材质为碳化钨或氮化硅；研磨后过不低于80目的筛网。5.根据权利要求1所述一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法，其特征在于，热压烧结温度为1800℃～1950℃；施加压力为30～60MPa，从1500℃开始缓慢增压，至目标温度达到最大值；烧结温度为1～10h，并伴有流动氮气。2CN113735594A说明书1/4页一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法技术领域[0001]本发明属于陶瓷材料制备技术领域，涉及一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法。背景技术[0002]氮化硅较为常见的两种六方晶型分别为α‑Si3N4和β‑Si3N4，α相Si3N4高温q且有液相存在会转变为β‑Si3N4。因此我们常说的氮化硅陶瓷通常是指β‑Si3N4。室温下，β‑Si3N4沿a轴和c轴的理论热导分别为170W·m‑1·K‑1和450W·m‑1·K‑1。配以氮化硅陶瓷良好的绝缘性能、抗化学腐蚀性、优异的力学性能和抗热震性，其作为半导体器件封装基板备受关注。[0003]热压烧结(hotpressingsintering‑HPS)是将原料粉末放于石墨模具中，在轴向压力和高温的共同作用下的一种烧结方式。可快速获得高致密度氮化硅陶瓷，但陶瓷导热性能普遍较差。这是因为为存进氮化硅陶瓷致密度、调节微观组织，需要加入适量烧结助剂，而在压力作用下这些助剂形成的第二相很难去除，高温下晶界相较高氧浓度容易使氧进入到氮化硅晶格中，严重影响陶瓷热导。经过后续长时间高温热处理虽然可以提高导热性能，但制备成本较高，且热处理后第二相挥发会造成气孔，进而降低陶瓷力学性能。因此，如何减少第二相含量提高氮化硅陶瓷综合性能尤其重要。发明内容[0004]针对现有技术中存在的问题，本发明提供一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法，采用可溶性盐作为烧结助剂，经过湿法球磨混合后，使烧结助剂阳离子附着在氮化硅粉体颗粒表面；首先在低温下进行热处理，利用烧结助剂阳离子强吸氧能力可有效降低氮化硅粉体表面氧含量，进而减少第二相含量；由于烧结助剂以分子形式与氮化硅粉体混合，经过热处理后氧化物烧结助剂能够原位形成，分布更加均匀。[0005]为解决上述问题，本发明所采