一种陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料、制备方法及其应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN114420912A(43)申请公布日2022.04.29(21)申请号202210078397.0(22)申请日2022.01.24(71)申请人武汉科技大学地址430081湖北省武汉市青山区和平大道947号(72)发明人高标邓佳果霍开富梅士雄付继江(74)专利代理机构北京君有知识产权代理事务所(普通合伙)11630代理人焦丽雅(51)Int.Cl.H01M4/36(2006.01)H01M4/38(2006.01)H01M4/66(2006.01)H01M10/0525(2010.01)权利要求书1页说明书7页附图2页(54)发明名称一种陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料、制备方法及其应用(57)摘要一种陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料、制备方法及其应用，包括：选用硅纳米颗粒或硅纳米或多孔硅颗粒等为原料，将原料浸泡在氢氟酸溶液中出去表面氧化硅，冷冻干燥处理；将硅样品置于气氛炉中，在含氮气氛下以一定升温速率加热后保温进行氮化处理，冷却至室温即可得到陶瓷相硅氮层包覆的硅负极复合材料。该硅氮层是由化学计量比Si3N4和非化学计量比SiNx复合而成，能解决硅导电性不足和固体电解质膜不稳定问题，同时Si3N4作为陶瓷相能够提供机械强度，缓解过度膨胀导致的结构粉化现象。另外，SiNx在+嵌Li后形成高导电和高锂离子传输的Li3N，因而硅氮层包覆硅负极材料表现出优异的储锂性能，在锂离子电池具有应用前景。CN114420912ACN114420912A权利要求书1/1页1.一种陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料，其特征为：所述材料为陶瓷相硅氮层包覆的多孔硅或者纳米硅颗粒或者硅纳米线复合材料形成典型的核壳状结构，该材料内部为硅，外部是陶瓷相硅氮层；经过氢氟酸表面处理后形成了Si‑H键，外部硅氮层与内部硅之间紧密结合，形成人工表面层。2.陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料的制备方法，包括权利要求1所述的陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料，其特征为：该方法包括以下步骤：步骤1：选用多孔硅或者纳米硅或者硅纳米线材料，浸入质量分数为0.01‑25％的氢氟酸溶液中酸洗0.01‑200min同时加以搅拌，随后抽滤干燥处理；步骤2：将步骤1中获得的样品置于管式炉中，在含氮气氛下以0.1‑20℃/min的加热速率加热至600‑1100℃，保温1‑200min后冷却至室温后得到陶瓷相硅氮层包覆的硅材料。3.根据权利要求2所述的陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料制备方法，其特征为：所述步骤1进一步包括如下内容：选用的粒径为0.05‑20μm的多孔硅或者选用粒径为10‑500nm的纳米硅或者选用直径为10‑500nm的硅纳米线为原料，将硅原料浸入质量分数为2％的氢氟酸溶液中酸洗15min同时加以搅拌，随后抽滤干燥处理。4.根据权利要求2所述的陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料制备方法，其特征为：所述步骤2中含氮气氛为：氮气、氨气、吡啶或者是氮气和氩气的混合气、氨气和氩气的混合气、吡啶和氩气的混合气；或者是氮气、氨气和氩气的混合气，氮气、吡啶和氩气的混合气，氨气、吡啶和氩气的混合气；或者是氮气、氨气、吡啶和氩气的混合气。5.根据权利要求2所述的陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料制备方法，其特征为：所述步骤1进一步包括：选用粒径为3‑5μm多孔硅为原料，将硅原料浸入质量分数为2％的氢氟酸溶液中酸洗15min同时加以搅拌，随后抽滤，于冷冻干燥机内干燥处理24h。6.根据权利要求2所述的陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料制备方法，其特征为：所述步骤2进一步包括：将步骤1中的样品置于管式炉中，首先在含氮气氛条件下，以5℃/min的加热速率升温至780℃，随后保温反应15min，等到样品自然冷却至室温后得到陶瓷相硅氮层包覆的多孔硅样品。7.一种将权利要求2‑6任一所述的陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料制备方法制备的陶瓷相硅氮层包覆的多孔硅或者纳米硅颗粒或者硅纳米线材料应用于锂离子电池中。8.一种将权利要求1所述的陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料应用于锂离子电池中。2CN114420912A说明书1/7页一种陶瓷相硅氮层包覆硅负级材料、制备方法及其应用技术领域[0001]本发明涉及一种多孔硅、纳米硅颗粒、硅纳米线材料，尤其是涉及陶瓷相硅氮层包覆的硅材料、纳米硅颗粒、硅纳米线材料的制备方法及其应用。背景技术[0002]锂离子电池具有重量轻、储能大、功率大、无污染、寿命长等优势，是目前绿色新能源产业的代表之一。石墨材料本身来源广泛、具有高的振实密度、电化学性能稳定的特点使得其成为目前商业化锂离子电池中最为常用的负极材料，然而受到低的理论容量和差的倍率性能的限制，石墨负极材料远远无法满足未来动力汽车等能源产业的需求，因此研究者们致力于寻求具有高能量密度和长循环寿命的锂离子电池负极材料。