一种氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN108682829A(43)申请公布日2018.10.19(21)申请号201810592149.1H01M4/62(2006.01)(22)申请日2018.06.11(71)申请人清华大学深圳研究生院地址518055广东省深圳市南山区西丽大学城清华校区申请人湖北融通高科先进材料有限公司(72)发明人康飞宇谌芳园贺艳兵何中林王鹏武洪彬李宝华程光春林平(74)专利代理机构广东德而赛律师事务所44322代理人叶秀进(51)Int.Cl.H01M4/36(2006.01)H01M4/38(2006.01)权利要求书1页说明书7页(54)发明名称一种氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法(57)摘要本发明属于锂离子电池技术领域，涉及一种氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，包括如下步骤：以三聚氰胺为氮源，有机酸为碳源，改性石墨烯为导电桥梁，将三聚氰胺、有机酸、改性石墨烯与纳米硅悬浊液混合均匀，然后再加入石墨，混合均匀，干燥；将混合好的干燥物料研磨过筛，然后将物料转移至回转炉中，通入惰性气氛，加热至100~500℃，纳米硅颗粒嵌入三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分中；然后继续升温碳化。相对于现有技术，本发明采用原位氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料，从而得到硅碳复合材料，该材料的循环性能提升明显，倍率性能好。而且该方法简单，成本低，非常适合大规模生产运用。CN108682829ACN108682829A权利要求书1/1页1.一种氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，至少包括如下步骤：步骤一，以三聚氰胺为氮源，有机酸为碳源，改性石墨烯为导电桥梁，将三聚氰胺、有机酸、改性石墨烯与纳米硅悬浊液混合均匀，然后再加入石墨，混合均匀，干燥；步骤二，将步骤一中混合好的干燥物料研磨过筛，然后将物料转移至回转炉中，通入惰性气氛，加热至100~500℃，保温0.1~5h，纳米硅颗粒嵌入三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分中；然后继续升温至500~1000℃，碳化0.5~24h，冷却后打散、过筛，得到致密的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料。2.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为嵌入有纳米硅的氮掺杂碳层，核层为石墨，所述氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。3.根据权利要求2所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，壳层的质量为核层质量的5~30%。4.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的改性石墨烯为接枝有-COOH，-OH官能团的石墨烯。5.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的有机酸为含-COOH的有机物，并且-COOH官能团的个数为1~5，碳原子数为2~20。6.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的纳米硅悬浊液中的硅含量为5~50%，硅的粒径为30~100nm，纳米硅悬浊液中的液体为水、乙醇、丙酮、异丙醇、正丁醇、四氢呋喃和甲基丁酮中的至少一种。7.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述石墨为人造石墨、天然石墨和中间相碳微球中的至少一种。8.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的干燥的温度60~200℃。9.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤一中，有机酸、改性石墨烯、三聚氰胺、纳米硅颗粒、石墨的质量比为（10~30）：（0.1~1）：（10~30）：（0.1~5）：100。10.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法，其特征在于，步骤二所述回转炉的转速为0.1rpm~1000rpm；所述惰性气氛包括氦气、氮气、氩气、二氧化碳中的至少一种。2CN108682829A说明书1/7页一种氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法技术领域[0001]本发明属于锂离子电池技术领域，涉及一种氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料的制备方法。背景技术[0002]近年来，由于电动汽车领域的不断发展，目前工信部等四部委在《促进汽车动力电池产业发展行动方案》中提出，2020年规划目标中要求单体电池能量密度达到300wh/kg，这对于采用石墨(理论克容量372mAh/g)作为负极的传统锂离子电池是一个巨大的挑战。而硅具有4200mAh/g的理论容量，且脱嵌平台低(＜0.5VVsLi/Li+),硅基材料是有望成为下一代锂离子负极材料的主流之一的材料。然而硅基