一种基于咪唑基离子液体制备MFI沸石的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN112125318A(43)申请公布日2020.12.25(21)申请号202011021363.5(22)申请日2020.09.25(71)申请人南京工业大学地址210000江苏省南京市浦口区浦珠南路30号(72)发明人王磊朱红军马玉芳袁飞祥(74)专利代理机构北京方圆嘉禾知识产权代理有限公司11385代理人任霜(51)Int.Cl.C01B39/48(2006.01)C01B39/04(2006.01)权利要求书1页说明书7页附图5页(54)发明名称一种基于咪唑基离子液体制备MFI沸石的方法(57)摘要本发明提供了一种基于咪唑基离子液体制备MFI沸石的方法，属于沸石技术领域。本发明提供的基于咪唑基离子液体制备MFI沸石的方法，包括以下步骤：将四价元素源、三价元素源、碱源、具有式I所示结构的咪唑基离子液体和水混合，得到初始凝胶；将所述初始凝胶依次进行陈化和水热晶化，得到MFI沸石。本发明提供的方法，以具有式I所示结构的咪唑基离子液体作为有机模板剂，并控制各原料的用量，制备的MFI沸石为纯相，结晶度高，收率高，具有规则的棱柱状形貌且有着择优暴露的沸石孔道系统，比表面积大；具有极丰富且可调控的活性位点和较短的扩散自由程，扩散效率高、催化效率高、吸附筛分利用效率高；而且方法操作简单，适宜工业化生产。CN112125318ACN112125318A权利要求书1/1页1.一种基于咪唑基离子液体制备MFI沸石的方法，其特征在于，包括以下步骤：将四价元素源、三价元素源、碱源、咪唑基离子液体和水混合，得到初始凝胶；将所述初始凝胶依次进行陈化和水热晶化，得到MFI沸石；分别以四价氧化物、三价氧化物和OH-计，所述四价元素源、三价元素源、碱源、咪唑基离子液体和水的摩尔比为1：(0.001～0.1)：(0.01～1)：(0.05～1)：(3～4000)；所述碱源包括碱金属氢氧化物和/或碱土金属氢氧化物；所述咪唑基离子液体具有式I所示结构：式I中，R1、R2、R3、R4和R5独立地包括氢或烷基；A为卤素。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述四价元素源包括硅源和/或锗源。3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述硅源包括正硅酸乙酯、硅胶、硅酸、白炭黑、硅溶胶、水玻璃和硅藻土中的一种或几种；所述锗源包括二氧化锗。4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述三价元素源包括铝源、硼源和磷源中的一种或几种。5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述铝源包括异丙醇铝、铝酸钠、铝箔、硫酸铝、氯化铝、硝酸铝、氢氧化铝、薄水铝石和拟薄水铝石中的一种或多种；所述硼源包括硼酸、硼酸钠和氧化硼中的一种或多种；所述磷源包括磷酸。6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述碱金属氢氧化物包括氢氧化锂、氢氧化钠和氢氧化钾中的一种或几种；所述碱土金属氢氧化物包括氢氧化铍、氢氧化镁、氢氧化钙和氢氧化钡中的一种或几种。7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述陈化的温度为25～50℃，时间为12～24h；所述水热晶化的温度为140～200℃，时间为24～480h。8.权利要求1～7任一项所述方法得到的MFI沸石，其特征在于，化学组成为TO2：aD2O3：bM2/nO：cR，其中，T为至少一种四价元素，D为至少一种三价元素，M为碱金属和/或碱土金属，R为具有式I所示结构咪唑基离子液体；a为0～1，b为0～1，c为0～1，n为1或2，a、b和c不为0；所述MFI沸石为纯相，具有棱柱状结构。9.根据权利要求8所述的MFI沸石，其特征在于，所述棱柱状结构的底面为菱形，所述菱形的短对角线长度为5～7μm，高为1～2μm。10.权利要求8～9任一项所述MFI沸石作为吸附剂或催化剂的应用。2CN112125318A说明书1/7页一种基于咪唑基离子液体制备MFI沸石的方法技术领域[0001]本发明涉及沸石技术领域，具体涉及一种基于咪唑基离子液体制备MFI沸石的方法。背景技术[0002]MFI沸石是一种微孔结晶的硅铝沸石，它具有三维十元环的孔道结构，组成结构可拆解为五元环及蝴蝶状沸石结构晶层，具有极高的热稳定性，水热稳定性及可调变的酸性，在精细化工催化反应尤其是芳烃烷基化、甲苯歧化、甲醇制烯烃等反应中显示出较高的工业实用价值。[0003]QinmingWu等(QinmingWu.GeneralizedionothermalsDnthesisofsilica-basedzeolites.MicroporousandMesoporousMaterials,2019,286:163-168.)公开了在NH4F作为矿化剂、1-丁基-2,3-二甲基咪唑溴化铵离子液体作为溶剂和/或结构导向剂，合成具有MFI结构