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本发明公开一种石墨烯导热油墨、石墨烯导热复合材料及其制备方法和应用。石墨烯导热油墨包含石墨烯、水性聚丙烯酸酯、分散剂和溶剂。溶剂为水、甲醇、乙醇和异丙醇中的至少一种;分散剂为离子型类物质;石墨烯导热油墨采用高压微射流的方法制备,石墨烯的获得无需经过化学方法(氧化还原法),整个过程无副产物产生,可连续规模化生产,绿色环保。通过控制石墨的浓度和高压微射流的压力、循环次数等参数,可控制石墨烯导热复合材料的导热系数,石墨烯导热复合材料可作为导热胶,导热系数不低于0.7W/m?1K?1,为有热管理需求的领域提供散热方案。