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本发明公开了一种水滑石基自支撑电极材料的制备方法及其应用,包括将Ni(NO3)2?6H2O、FeSO4?7H2O、NH4F,其中Ni:Fe的摩尔量比值4:1和NH4F、尿素溶解在去离子水中,并搅拌均匀,形成溶液A;将碳纤维布浸入浓度大于9mol/L浓硫酸进行预处理,浸渍预处理;将碳布与溶液A一起密封在容器中,间歇式搅拌约12~48小时;洗净处理后,在烘箱中烘干,便得到NiFeLDH@CC电极材料;NiFeLDH@CC电极材料复合Ru亚纳米团簇。本发明可制备出一种低贵金属含量(质量百分比<1%)的水滑石基自支撑电极材料,无需额外搅料制样将催化剂附着于集流体。该电极材料以碳纤维布作为载体,通过浓硫酸浸渍,解决了常规载体原位生长纳米材料不均匀的技术问题,可在电催化水分解制氢过程中有良好效果。