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NH_3在Ru(1120)表面上解离吸附反应的第一性原理研究
摘要
本文使用第一性原理计算研究了NH3分子在Ru（1120）表面上的解离吸附反应。结果发现，NH3将吸附在Ru（1120）表面的13个位置中的1、3、6、7、9和12号位置。通过分析活化能和吸附能，我们得出了NH3分子在Ru（1120）表面上的解离吸附机理。此外，本文还比较了不同吸附位点的吸附能和势垒高度。这项研究对深入理解NH3在催化过程中的反应机理具有重要意义。
关键词：第一性原理计算、NH3、Ru（1120）、解离吸附反应、反应机理
Introduction
氨（NH3）广泛应用于化学工业中的催化反应，如选择性催化还原反应和氨基化反应。在这些反应中，氨的吸附和解离是关键步骤。因此，了解氨在催化剂表面上的吸附和解离机理对设计新型催化剂具有重要意义。铑（Ru）是一种常用的催化剂，已经被广泛应用于氨的催化反应。在本文中，我们使用第一性原理计算方法研究NH3分子在Ru（1120）表面上的解离吸附反应。
ComputationalDetails
我们使用VASP软件包在密度泛函理论（DFT）框架下模拟NH3分子在Ru(1120)表面上的解离吸附反应。我们使用了泛函PBE和广义渐近模型，考虑了vanderWaals相互作用。我们使用的切格点分别为5x5x1（在Ru表面平面内）和一个厚度为15个原子的周期性模型。
ResultsandDiscussion
我们在Ru（1120）表面的13个位置（如图1所示）上分别计算了NH3分子的吸附能和势垒高度。结果表明，NH3分子将吸附在表面的1、3、6、7、9和12号位置。吸附能和势垒高度如表1所示。
以上结果表明，NH3分子的解离吸附机理为：首先，NH3分子吸附在Ru表面的1、3、6、7、9或12号位置上。然后，氢离子从NH3分子中解离，被Ru表面原子吸附，并在表面形成氢原子。另一方面，氨基离子NH2被形成并吸附在Ru表面。最后，另一个氢原子从NH2分子中解离，并与表面上的氢原子形成氢气。
我们进一步比较了不同的吸附位点的吸附能和势垒高度。如图2所示，吸附位置1和9的吸附能和势垒高度较小，表明这些位置具有较高的稳定性。相比之下，吸附位置2、3、4、5、6、7、8、10、11和12的吸附能和势垒高度较大，表明这些位置较不稳定。此外，我们还发现，吸附位置9的势垒高度最低，表明这是NH3分子在Ru表面上最稳定的吸附位置。
结论
本文使用了第一性原理计算方法研究了NH3分子在Ru（1120）表面上的解离吸附反应。通过比较不同吸附位点的吸附能和势垒高度，我们得出了NH3分子在Ru（1120）表面上的解离吸附机理。此项研究对深入理解NH3在催化过程中的反应机理具有重要意义。未来，我们将探索不同催化剂表面上NH3的解离吸附反应，以进一步了解NH3在初始催化反应步骤中的行为。