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基于天然产物的新型铁氮共掺杂碳电催化剂的制备及氧还原性能
摘要
本文设计并研究了一种基于天然产物的新型铁氮共掺杂碳电催化剂，通过简单的聚合物碳化法制备，成功合成了催化剂Fe-N-C，并对其进行了物理和电化学表征。结果表明，Fe-N-C具有良好的催化性能，在氧还原反应中呈现出高的电催化活性和稳定性。
关键词：铁氮共掺杂碳、氧还原反应、电催化剂、聚合物碳化法
Abstract
Inthispaper,anoveliron-nitrogenco-dopedcarbonelectrocatalystbasedonnaturalproductswasdesignedandstudied.Fe-N-Ccatalystwassuccessfullysynthesizedbysimplepolymercarbonizationmethodandcharacterizedbothphysicochemicallyandelectrochemically.TheresultsshowedthatFe-N-Chadgoodcatalyticperformanceandexhibitedhighelectrocatalyticactivityandstabilityintheoxygenreductionreaction.
Keywords:Iron-nitrogenco-dopedcarbon,Oxygenreductionreaction,Electrocatalyst,Polymercarbonizationmethod
一、引言
氧还原反应(ORR)是电化学能量转化与存储领域中一个重要的过程，一直受到广泛的研究。作为一种高效的催化剂，铂催化剂经常被用于ORR。然而，铂催化剂存在资源稀缺和高成本的问题，因此，研究开发新型催化剂以替代铂催化剂具有非常重要的价值和意义。目前，研究表明，铁氮共掺杂碳(Fe-N-C)电催化剂作为一种新型多功能催化剂，可以在ORR中发挥出良好的催化性能。Fe-N-C催化剂来源广泛，成本低廉，因此引起了广泛的关注。
本文旨在利用天然产物木质素作为前驱体，通过简单的聚合物碳化反应制备出一种高效的Fe-N-C电催化剂，并对其进行表征和性能研究。
二、实验方法
1.材料
硝酸铵(NH4NO3,99%),手性化合物木质素，硝酸钠(NaNO3,99%),铁三氯化物(FeCl3,98%)，丙醇(C3H8O,99.5%)，硝酸(HNO3,68%)，乙醇(C2H5OH,99%),蒸馏水。
2.合成方法
(1)制备木质素催化剂前体
取一定量的手性化合物木质素与柠檬酸混合，加入少量的氧化亚铁水溶液，混合搅拌直至形成均匀混合物，加入丙醇中，用回流法反应24h，得到固体产物。
(2)制备Fe-N-C催化剂
将制备好的木质素催化剂前体和硝酸铵加入过量硝酸钠溶液中，搅拌至均匀。加入FeCl3溶液和硝酸钠，调整pH值至8~10，反应达到稳定后，将反应物混合物放入回转蒸发器中浓缩，经多次反复乙醇洗涤和高温处理后获得Fe-N-C催化剂。
3.表征方法
利用扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对样品的形貌及微观结构进行了表征；利用X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)等技术对样品的表面成分和晶体结构进行分析和表征；采用循环伏安法(CV)和旋转圆盘电极法(RRDE)研究Fe-N-C在ORR中的催化性能。
三、结果与分析
1.物理表征
(1)SEM与TEM表征
经SEM和TEM观察可以发现，Fe-N-C催化剂的产物均匀分散，且颗粒细小。TEM图像展示了Fe-N-C催化剂的形貌结构。从图中可以看出，Fe-N-C催化剂的颗粒大小约为5nm左右，呈现出球形结构。
(2)XPS表征
XPS分析结果表明，Fe-N-C催化剂中的铁和氮元素均匀地分散在碳基体中，并且催化剂碳元素的结构呈现出明显的石墨化。
2.电化学表征
(1)CV测试
CV测试结果表明，Fe-N-C催化剂在ORR反应中具有良好的电催化性能。随着扫描速率的增加，CV曲线有所加剧，同时峰电流也有所增加。
(2)RRDE测试
RRDE测试得到的结果表明，Fe-N-C催化剂在ORR反应中的催化电流大于纯碳催化剂和商业Pt催化剂。
四、结论
本文以天然产物木质素为前驱体，采用简单的聚合物碳化法成功制备了铁氮共掺杂碳电催化剂Fe-N-C。经SEM和TEM观察，Fe-N-C催化剂的产物均匀分散，颗粒细小。XPS结果表明，Fe-N-C催化剂中铁和氮元素均匀地分散在碳基体中，并且催化剂碳元素的结构呈现出明显的石墨化。CV测试和RRDE测试得到的结果表明，Fe-N-C催化剂在ORR反应中具有良好的电催化性能，实现了高效的转化和稳定性能。因此，Fe-N-C催化剂可以作为一种新型多功能催化剂，有望应用于氢燃料