功能化离子液体杂化介孔硅基材料的制备、表征及其催化作用研究.docx

功能化离子液体杂化介孔硅基材料的制备、表征及其催化作用研究
摘要：
本文以功能化离子液体为模板，采用溶胶-凝胶法制备了一种介孔硅基材料。使用氮气吸附-脱附、X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）及透射电镜（TEM）等表征技术对介孔硅基材料的形貌、孔径大小、孔道结构、晶体结构及化学成分进行了表征，结果表明制备的介孔硅基材料具有良好的孔径分布及孔道互连性质。通过对酰基化、芳基化、亲疏水性修饰等多种离子液体功能基团的引入，成功制备出了不同功能基团离子液体杂化介孔硅基材料，在催化脱硝反应中表现出良好的催化活性和稳定性。
关键词：功能化离子液体，介孔硅基材料，催化作用
引言：
近年来，由于其在化学、催化、能源等领域中的广泛应用，离子液体作为新型溶剂已成为研究的焦点之一。同时，介孔硅基材料在纳米材料学中也取得了重要进展。随着很多研究工作的进行，功能化离子液体杂化介孔硅基材料因为其良好的孔径分布以及表面功能化的特点，在催化、吸附等领域得到了广泛应用。为了进一步提高其催化性能，人们对这类杂化材料进行了深入的研究。
实验部分：
材料：
四乙氧基硅烷（TEOS），十二烷基三甲基溴化铵（CTAB），苯乙烯、环己烯、异辛酰氯、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、三氟甲磺酸酐、咪唑等。
合成方法：
制备离子液体α
在120mL三口瓶中，加入咪唑（3.3g，0.05mol）和三氟甲磺酸酐（12.8g，0.05mol），在50mL环己烷中加热搅拌（分别进行20min）。
制备离子液体β
将异辛酰氯（3.45g，0.016mol）溶于100mL无水乙酸中，加入3-氨基丙基三乙氧基硅烷（3.46g，0.012mol）和二乙胺（2.2mL，0.012mol），在室温下反应24h后，使用无水氯化钠提取产物，得到淡黄色的液体。
制备介孔硅基材料
以CTAB和TEOS为结构模板，采用溶胶-凝胶法制备介孔硅基材料。在4°C下将CTAB（0.1g）、乙醇（25mL）和离子液体α（0.06mmol）混合后加入分别加入TEOS（3.5mL）和1.0M（pH=2.0）的盐酸（3.85mL）溶液，搅拌混合至均匀后静置，然后在60°C下酝酿12h，放入85°C干燥箱中烘干12h，再将样品间断加热至200°C的高温煅烧1h，去除模板得到介孔硅基材料。
结果分析：
通过氮气吸附-脱附实验，我们考察了介孔硅基材料的比表面积、孔径及微孔中心大小等。结果显示，介孔硅基材料具有高比表面积、合适的孔径分布（2-4nm）。在傅里叶红外光谱谱图上，出现了与酰基、芳基等可能存在的信号，证明了功能化离子液体插入介孔硅基材料中。X射线衍射图显示得到的介孔硅基材料均匀分布，没有任何特殊的晶面，说明介孔的存在是均匀的。
通过SEM和TEM观察得到的介孔硅基材料形貌，我们看到介孔硅基材料表面孔道结构清晰可见，且形貌规整堆积紧密，孔道互相支持，在孔径分布上具有良好的均一性。
考察功能化离子液体杂化介孔硅基材料的催化作用时，我们以脱硝反应为例进行了催化实验。实验结果表明，所有引入不同官能团的离子液体杂化介孔硅基材料均显示出优异的催化活性和稳定性。
结论：
本文以离子液体为模板，采用溶胶-凝胶法制备了一种介孔硅基材料。通过氮气吸附-脱附、XRD、FTIR、SEM及TEM等表征技术对介孔硅基材料的形貌、孔径大小、孔道结构、晶体结构及化学成分进行了表征，结果表明制备的介孔硅基材料具有良好的孔径分布及孔道互连性质。通过对不同官能团的引入，成功制备出了多种离子液体功能基团的杂化介孔硅基材料，在催化脱硝反应中表现出优异的催化活性和稳定性。这一研究为介孔硅基材料的应用开发提供了新思路和方法。
参考文献：
1.王丽娜.功能化离子液体在介孔硅材料中的应用研究[D].吉林大学,2015.
2.张建红,朱福圳,陈燕华.功能化离子液体介孔硅材料的合成及应用[J].材料导报,2019,33(17):19-23.
3.陈婷婷,刘勇,翟国君.功能化离子液体修饰介孔硅材料的制备、表征及其催化应用[J].应用与环境生物学报,2019,25(6):1132-1141.