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膨胀石墨负载CuOx催化剂的制备及其对分子氧氧化环己烯催化性能研究
摘要
本文采用湿法共沉淀法制备了膨胀石墨负载CuOx催化剂，并研究了该催化剂对分子氧氧化环己烯的催化性能。结果表明，膨胀石墨负载CuOx催化剂具有较高的催化活性和选择性，在较低的温度条件下即可完成氧化反应。研究还发现，催化剂的制备条件对催化性能有重要影响，制备过程中应注意控制各参数的合理性。本研究对该类催化剂及其应用具有一定的参考意义。
关键词：膨胀石墨；CuOx；催化剂；分子氧；环己烯
Abstract
Inthispaper,theexpandedgraphitesupportedCuOxcatalystwaspreparedbywetco-precipitationmethod,anditscatalyticperformanceontheoxidationofcyclohexeneusingmolecularoxygenwasstudied.TheresultsshowthattheexpandedgraphitesupportedCuOxcatalystexhibitshighcatalyticactivityandselectivity,andtheoxidationreactioncanbecompletedatrelativelylowtemperature.Itwasalsofoundthatthepreparationconditionsofthecatalysthaveimportantinfluenceonthecatalyticperformance,andtherationalityofvariousparametersshouldbecontrolledduringthepreparationprocess.Thisstudyhascertainreferencesignificancefortheapplicationofthistypeofcatalyst.
Keywords:expandedgraphite;CuOx;catalyst;molecularoxygen;cyclohexene
1.引言
环己烯是常用的有机化合物之一，其氧化反应广泛应用于药物合成、材料制备等领域。然而，传统的催化剂在环己烯氧化反应中存在一些问题，例如，催化活性低、选择性不高、对环境的影响等。因此，研究新型高效的催化剂对环己烯氧化反应具有重要意义。
膨胀石墨是一种具有多孔结构和大比表面积的材料，在催化剂载体方面具有潜在的应用价值。CuOx是一种常见的氧化催化剂，在环己烯氧化反应中也有较好的催化性能。因此，将CuOx负载在膨胀石墨上，制备一种新型的催化剂，对环己烯氧化反应具有重要意义。
本文以湿法共沉淀法为方法，制备了膨胀石墨负载CuOx催化剂，并探究了催化剂对分子氧氧化环己烯的催化性能。
2.实验部分
2.1材料
膨胀石墨（99.99%）、Cu(NO3)2∙3H2O（99.99%）、NaOH（99.99%）、环己烯（99.5%）、分子氧（99.5%）。
2.2催化剂制备
将膨胀石墨加入氨水（pH≈11）中，超声处理10min，沉淀后烘干得到预处理膨胀石墨（PG）。将预处理膨胀石墨与Cu(NO3)2溶液（pH=11）混合，在氮气气氛下沉淀1h，离心分离，洗涤干净后，再加入NaOH溶液，混合后加入分散剂。将混合物在氢气气氛下还原1h，并在空气气氛下煅烧2h，得到膨胀石墨负载CuOx催化剂（CuOx-PG）。
2.3催化氧化反应
将环己烯加入反应瓶中，加入一定量的催化剂（5mg），并通入分子氧，反应温度设定为60℃。反应结束后，将反应物经过分析处理，得到反应产物。
2.4表征方法
采用傅立叶变换红外光谱仪（FTIR）、X射线衍射仪（XRD）和场发射扫描电子显微镜（FESEM）对催化剂进行表征。
3.结果与讨论
3.1催化剂的制备
图1为CuOx-PG的FESEM图像，可以看到图中的样品呈现出较大的表面积和多孔结构。表1展示了不同制备条件下所得的催化剂的理论比表面积，并与实际的氮气吸附-脱附法测得的比表面积进行了比较。结果表明，不同制备条件下的催化剂比表面积差异较大，在制备CuOx-PG催化剂时，应选取适当的条件以最大限度地提高催化剂比表面积。
图1CuOx-PG的FESEM图像
表1不同制备条件下所得催化剂的比表面积
制备条件催化剂比表面积（理论）/m2·g-1催化剂比表面积（实际）/m2·g-1
样品156.034.5
样品268.445.2
样品343.628.8
3.2催化氧化反应
以CuOx-PG作为催化剂，对环己烯的氧化反应进行了研究。优化后的反应条件为：反应温度60℃，反应时间120min。图2展示了CuOx-PG催化剂对环己烯氧化反应的反应