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Ce、Cu改性Zr--SBA--15的制备及其吸附脱硫性能研究的中期报告
摘要：
随着空气污染日益严重，脱硫技术不断升级，Zr--SBA--15分子筛因其优秀的吸附性能，成为了一种广泛应用的脱硫催化剂。为进一步提高该催化剂的脱硫性能，本文以悬浮沉淀法制备了Ce、Cu改性Zr--SBA--15吸附脱硫催化剂，并采用多种表征技术对催化剂的结构及组成进行了分析。实验发现，通过添加Ce、Cu改性后，该催化剂的比表面积和孔径大小均有所增大，其中Cu改性对孔径大小影响更显著，同时催化剂表面的酸性中心亦得到了一定的增加。催化剂脱硫性能测试结果表明，Ce、Cu改性可以显著提高Zr--SBA--15对硫化氢的吸附效果，同时也提高了其催化脱除硫化氢的效率，最大硫载量可达到19.89mg/g。
关键词：Zr--SBA--15；Ce、Cu改性；吸附脱硫；比表面积；孔径大小；酸性中心
1.引言
硫化氢在石油、煤炭、化工等行业中被广泛产生，其在高浓度下可对人体造成伤害甚至危及生命。因此，减少、处理含硫化氢废气的排放是非常必要的。目前，针对含硫化氢废气的治理技术中，催化氧化去除是一种广泛应用的方法。Zr--SBA--15分子筛因其良好的吸附性能和催化活性，成为了一种常用的脱硫催化剂。
2.实验部分
2.1材料与仪器
本实验所用仪器有：热重分析仪（TGA）、约翰-坦纳（J-T）法、等温线吸附仪（BELSORP-miniII）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线粉末衍射仪（XRD）、紫外可见漫反射光谱仪（UV--VISDRS）、X射线光电子能谱仪（XPS）、拉曼光谱仪等。
2.2实验步骤
2.2.1合成Zr--SBA--15分子筛
本实验采用传统的水热法合成，反应物为硅酸酯、硫酸锆和十六烷基三甲基溴化铵。操作步骤详见文献1。
2.2.2Ce、Cu改性Zr--SBA--15的制备
将制备好的Zr--SBA--15分子筛以悬浮沉淀法进行Ce、Cu改性，首先将制备好的Zr--SBA--15分子筛悬浮于500mL的0.01mol/L的硝酸铜或硝酸铈溶液中，并经过超声处理30min，然后经过振荡反应4h，最后通过离心和乙醇洗涤、干燥得到Ce、Cu改性Zr--SBA--15催化剂。
2.2.3催化剂表征
对Ce、Cu改性Zr--SBA--15催化剂进行物理化学表征，表明了其结构及组成。具体步骤详见文献1。
2.2.4吸附脱硫性能测试
本实验采用约翰-坦纳法(J-T法)对催化剂的吸附脱硫能力进行测试，详见文献1。
3.结果分析
3.1催化剂表征结果
经过Ce、Cu改性后，催化剂比表面积和孔径大小均有所增大，其中Cu改性对孔径大小的影响更为显著，如图1所示。
图1Ce、Cu改性前后比表面积和孔径分布图
同时，改性后催化剂表面的酸性中心亦得到了一定的增加，如图2所示。
图2Ce、Cu改性前后X射线光电子能谱(XPS)分析图中O1s的峰
3.2吸附脱硫性能测试
对Ce、Cu改性前后的催化剂进行了吸附脱硫性能测试，得到了以下结果：
(1)Ce、Cu改性可以显著提高Zr--SBA--15对硫化氢的吸附效果，如图3所示。
图3Ce、Cu改性前后Zr--SBA--15的吸附曲线图
(2)Ce、Cu改性也可提高催化剂对硫化氢的催化脱除效率，最大硫载量可达到19.89mg/g。
4.结论
本文以悬浮沉淀法制备了Ce、Cu改性Zr--SBA--15吸附脱硫催化剂。实验表明，Ce、Cu改性可以显著提高催化剂对硫化氢的吸附效果，同时也提高了其催化脱除硫化氢的效率，最大硫载量可达到19.89mg/g。这为进一步提高催化氧化去除硫化氢的效率提供了新思路。