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基于脱羧和铁催化碳—氢键活化的新型碳—碳偶联反应的任务书
任务书
研究方向
基于脱羧和铁催化碳—氢键活化的新型碳—碳偶联反应。
研究背景
现代有机合成化学是将单体转化为更复杂的分子的基石，也是化学在其他领域中的应用。对于许多中间体和药物分子而言，串联7或更多个碳-碳键的化学反应被视为一种关键的结构性目标。然而，针对某些含有结构锁定基团的衍生物，形成碳-碳键的能力受到限制。因此，这些化合物的合成面临着巨大的挑战。为克服这些限制，新型的碳-碳偶联反应不断涌现，以支持复杂分子的高效合成。
目前，基于脱羧和铁催化碳—氢键活化的新型碳-碳偶联反应，已成为现代有机合成的前沿方法之一。该方法利用羧基与酸或其它试剂在催化剂（如铁催化）的存在下反应，通过将碳-氢键进行偶联，形成碳—碳键，从而合成多种有机化合物，包括生物活性分子和孔隙有机分子等。然而，目前对于该反应体系的反应机理和反应条件还未完全阐明。
研究任务
针对以上问题，本研究将开展如下任务：
1.系统地研究基于铁催化的脱羧和碳—氢键活化的化学反应的反应机理。基于反应中间体的形成及分离纯化，确定反应体系的演化机理并制定反应方案。
2.设计和合成一系列能够在反应条件下良好反应的有机化合物，并评估其反应中间体的构型，如碳—氢键的活化，活化后形成的分子特性等。
3.优化反应条件，如反应时间、反应温度和反应物比例等，在最优化条件下，合成多种有机化合物。并对合成物进行分析和表征，如核磁共振、质谱以及红外光谱分析等。
4.分别考察在催化剂浓度、反应时间、溶剂种类和溶解度等参数变化情况下，反应中间体和反应产物的构型和性质的变化规律及其生物活性的差异。
研究意义
1.该研究将有助于完善基于脱羧和铁催化碳—氢键活化的新型碳—碳偶联反应反应机理的不完全性现状，为有机化学以及合成化学提供基础数据。
2.该研究将设计合成一系列新化合物，并针对其反应性质、构型和性质的变化规律及其生物活性的差异进行考察，在新化合物合成领域具有一定的创新性和指导意义。
3.该研究将为发展基于脱羧和铁催化碳—氢键活化的新型碳—碳偶联反应提供先进、高效的技术平台，并为有机合成的研究和进一步创新提供有力的支持。
参考文献
1.LiuX,ZhangL,ZhouL,GuoY,SongQ,“Iron-CatalyzedCarbon-CarboxylateBondActivation:SynthesisofUnsymmetricalDibenzoxepineEthersandThioethers.”AdvSynthCatal2020;362:5465-5470.
2.ChenK,LiuX,WuLetal.“Iron(III)-CatalyzedDecarboxylativeC(sp3)-C(sp2)Cross-CouplingfortheSynthesisofNaphthalenylmethylAmines.”OrgLett2020;22:7611-7615.
3.参照文献ZhongC,ZhangT,ShiZ.“Fe(III)-CatalyzedHydroxymethylationofBenzoicAcidDerivativesUsingMethanolastheHydroxymethylEquivalent.”JOrgChem2018;83:1702-1707.
4.参照文献ZhangJ,LiaoX,ChenQetal.“DecarboxylativeC(sp)-C(sp3)andC(sp3)-C(sp3)CouplingviaCross-DehydrogenativeCouplingofManganeseCarboxylatewithAlkylpyridine.”JOrgChem2019;84:12340-12349.