计算机模拟研究钚自照射.doc

计算机模拟研究钚自照射
Ge’raldJomarda,*,LilianBerlub,Gae¨lleRosab,PhilippeFaureb,
Je’ro*meNadalb,NathalieBacletb
2006年7月5日收到，2006年10月16日收到了经修订的表格;接受2006年10月17号；2006年12月8号在线
摘要有明确的实验证据表明，基础材料钚的密度表现出随时间变化。通过比较已知的核燃料细胞老化，它被认为这种现象可能与该放射性钚的衰变有联系。Schwartz等确定了三种可能的年代有关的现象是由于浦合金的自照射导致自我的尺寸变化影响：初始暂态，氦的积累和无效肿胀。即使后来的现象尚未在自然老化的浦合金观察到，这样做的目的是验证它可能发生通过借助一个多尺度建模方法。我们加上经典分子动力学模拟的介观蒙特卡罗法，以预报由钚照射自创建点缺陷的长期演变。在这篇文章中，我们侧重于为辐射损伤的MD模拟得到的结果。我们展示钚似乎并不像其他金属在离子辐照下。退火工艺的缺陷由一个反冲核所产生，实在是很长对照比较和已知的其他各种金属。一个位模拟移级联相结合的温度和能量梯级的MD参数研究会暴露出来。最后，我们将提出我们的MMC的初步数据，显示了稳定缺陷的种群空间级联创建相关，似乎对模拟预测膨胀的结果有很大的影响。
关键词：聚氨酯;辐射损伤;退火;分子动力学;蒙特卡罗法
1.介绍
在所有的以钸为基础的材料中，钚的原子核衰变是为负责无数点缺陷在晶体中创造。这些主要缺陷的发展方式，可能会导致在材料结构性能的重要变化。作为一个例子，钚合金膨胀已被实验观察到通过各种技术（热膨胀和X-射线衍射）。但它还没有明确规定，这种现象是否与钚的放射性性能有关。原因之一是钚的放射性和毒性是限制缺点相对于广泛的实验测量。预测长期影响自照射钚材料的因而是模拟真正的挑战。为了达到这个目标，我们已经开发出一种多尺度方法基于对经典MD模拟耦合事件基于的蒙特卡罗法计算的。显然，有一个实验与理论方法相互强烈的影响，为了参数化和验证我们使用的各种模型。这项工作生产钚的损害是一个先前研究的延伸。我们比较了发展2千电子伏级联碰撞钚嵌入原子法和修正的EAM预测方法。由于MEAM的形式是一个更可靠的捕捉到pu不寻常的物理特性，我们在这个框架内继续这项研究。在本文中，我们将证明预测无效膨胀钚在易受影响的空间配置缺陷群，通过MD法获得。再次，我们应该指出，这是对我们工作的这一部分有纯粹前瞻性因为这一点，没有实验证明了这一空白，肿胀发生在pu为基础的材料中。
2．计算细节
MEAM的形式基础已实施在我们MD代码STAMP，其是为在大规模并行机上使用而设计。一个高效的基于MPI的并行与3-D空间分解计划，允许一个处理系统的百万原子数。为了模拟高能瀑布，我们修改了令人厌恶的一部分，来至Baskes的原始可能为一个原子小的距离相互作用提出了更好的处理。为此，我们使用了威尔逊和其同事的普遍氪-C电势，这是顺利加入到MEAM电位多项式
3阶指数介于1到2A。有关此过程的更多细节，可以在其他地方找到。为了模型的缺陷产生，我们按照通常的程序。FCC晶体的钚首次平衡在T=300K在微统计热力学系综。然后，一个附近的原子模拟晶胞的中心位置，是选择发挥作用的主要连锁原子。EPKA动能被给在了一个理想的晶体方向为了模型中原子反冲核的发射以启动碰撞级联。

图一：这个数字代表着创造了一个2千电子伏的级联随时间PKA的空缺数目
3．缺陷产生的结果
为了提供可靠数据的介观模型，我们需要对预测产生的损害正确的统计信息。因此，我们有不同的PKA能源和我们的模拟的最初的方向。文献<4,2,1>和<5,1,3>的方向已经探讨在2千电子伏级联，和<4,2,1,5,1,3,10,5,2>和<10,2,5>也被研究了在10keV的级联。由于观察到的趋势非常相似对于所有这些模拟，我们将关注在2千电子伏级联结果。该空缺数目随时间演化计算的对数关系绘于一图1。.
我们可以看到，PKA的初始方向几乎无缺陷生产的影响。弗兰克尔对创建的最大数量是多还是少一样，这个值是在后两种情况下达成的1.5皮秒。两个方向，对梯级开发导致晶体中的一个无定形区的形成。令人惊讶的实许多纳秒稳定，因此冷却阶段是极端长的比较已知的其他FCC金属（冷却阶段只持续几十皮秒）。这是不平常的FCC金属和更有可能观察到的半导体材料。正如Valone等建议，这种现象的解释可能通过一个事实，即MEAM电位的很多极小展示范围，因为它能够说明所有的钚晶体结构。原子可以因此而暂时冻结在漫无边际的，如原子排列。这个假设应该做测试与普嘎MEAMBaskes和同事们的潜能动力学模拟。原子可以因此而暂时冻结在空间中，如原子排列。Baskes和同事们应该测试这个假设通过做thePu–GaMEAM电位