一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法及其应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113289657A(43)申请公布日2021.08.24(21)申请号202110554474.0C02F101/30(2006.01)(22)申请日2021.05.21C02F101/34(2006.01)(71)申请人山西大学地址030006山西省太原市坞城路92号(72)发明人李剑锋耿宇辰任静孙慧芳许召赞程芳琴赵华章(74)专利代理机构太原申立德知识产权代理事务所(特殊普通合伙)14115代理人郭海燕(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J35/06(2006.01)B01J37/10(2006.01)B01J35/10(2006.01)C02F1/72(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图3页(54)发明名称一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法及其应用(57)摘要本发明涉及一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法及其应用。通过将具有活化过硫酸盐性质的催化剂与滤膜结合，实现抗污染、自清洁的功能，具体步骤为：将正电接枝后的纳米二氧化硅分散于水中，将氧化石墨烯分散液与纳米二氧化硅分散液混合、加热并搅拌均匀；将混合液与一定量的氨水混合，在高压、高温、匀速搅拌的条件下反应；通过涂覆、抽滤、化学接枝、共混掺杂、静电纺丝或水热一步合成工艺制备成一种能够高效催化过硫酸盐的催化膜。本发明制备的催化膜可以有效活化过硫酸盐，降低膜表面污染的附着，且催化膜制备过程简单，反应条件温度，具有一定的经济可行性。CN113289657ACN113289657A权利要求书1/1页1.一种氮掺杂石墨烯催化膜，其特征在于，由基膜和氮掺杂石墨烯‑纳米二氧化硅催化剂复合制备而成。2.一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤1：将纳米二氧化硅浸泡于含氨基的硅烷偶联剂的醇类或酮类溶液中，通过表面接枝使其表面带有正电荷，然后干燥、研磨，并分散于水中；步骤2：将氧化石墨烯分散液与纳米二氧化硅分散液混合、加热并搅拌均匀；步骤3：将混合分散液置于内衬为聚四氟乙烯的容器中，再加入氨水，在高压、高温、匀速搅拌的条件下反应；然后冷却、洗涤，通过干燥去除所含水分，即得氮掺杂石墨烯‑纳米二氧化硅催化剂；步骤4：通过涂覆、抽滤、化学接枝、共混掺杂、静电纺丝或水热一步合成工艺将有机、无机基膜与步骤3制备的氮掺杂石墨烯‑纳米二氧化硅催化剂结合，即得氮掺杂石墨烯催化膜。3.根据权利要求1所述的一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法，其特征在于，所述步骤1中含氨基的硅烷偶联剂为Y‑R‑Si‑X3，其中R为烷基，X为甲氧基或乙氧基，Y为氨乙基、氨丙基或苯胺基。4.根据权利要求1所述的一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法，其特征在于，所述步骤1中醇为乙醇，酮为丙酮。5.根据权利要求1所述的一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法，其特征在于，所述步骤2中氧化石墨烯分散液与纳米二氧化硅分散液混合的质量比为1:4～3:1。6.根据权利要求1所述的一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法，其特征在于，所述步骤2中加热温度为50～90℃。7.根据权利要求1所述的一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法，其特征在于，所述步骤3中氨水的体积与总体积的比例为1:60～12:60。8.根据权利要求1所述的一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法，其特征在于，所述步骤3中反应压强为5～10MPa，反应温度为120～190℃，反应时间为15～20h，匀速搅拌的转速为50～100r/min。9.一种氮掺杂石墨烯催化膜的应用，其特征在于，所述催化膜用于高效活化过硫酸盐。2CN113289657A说明书1/5页一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法及其应用技术领域[0001]本发明涉及催化膜制备领域，特别涉及一种氮掺杂石墨烯催化膜的制备方法及其应用。背景技术[0002]由于近年来工业废水的排放量呈明显上升趋势，其中难降解有机物由于其持久性、高毒性和顽固性，传统的物化和生化处理技术难以满足要求，所以需要利用较为新型高效的降解处理来实现水资源的净化回收。过硫酸盐高级氧化技术因其较强的氧化性能和较快的处理时间而成为最近研究的热点。通过紫外光、加热、金属催化过硫酸盐，产生具有高氧化还原电位的硫酸根自由基或氧化基团，可以有效降解有机污染物，净化水质。[0003]将过硫酸盐催化剂与滤膜结合可以扩展其在工业生产中的应用，常见的过硫酸盐催化剂是金属、过渡金属催化剂，虽然其催化性能较高，但是存在制备过程复杂，能耗高，金属浸出等问题。发明CN111450829A公开了一种催化过硫酸盐的氧化铜纳米催化膜及其制备方法，催化活性较高，但是使用铜基催化剂仍然存在二次污染的问题，需要高温煅烧，使用铝膜作为基底，制备成本较高。非金属催化剂中碳材料具有与金属材料类似的催化效果，