一种利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂及其方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN114188550A(43)申请公布日2022.03.15(21)申请号202111264551.5(22)申请日2021.10.28(71)申请人华南理工大学地址511458广东省广州市南沙区环市大道南路25号华工大广州产研院申请人广州现代产业技术研究院(72)发明人廖世军孟鹏飞(74)专利代理机构广州粤高专利商标代理有限公司44102代理人林奕聪(51)Int.Cl.H01M4/88(2006.01)H01M4/90(2006.01)C01B32/05(2017.01)权利要求书1页说明书5页附图3页(54)发明名称一种利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂及其方法(57)摘要本发明公开了一种利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法。该方法为：将甲硫氨酸、铁盐等物质溶解于溶剂中，在一定的温度和PH下使甲硫氨酸与铁离子完成络合反应，然后加入由含有咪唑配体的有机金属框架材料ZIF‑8热解得到的多孔碳粉，充分搅拌使络合物吸附在多孔碳上，在水浴中蒸干溶剂得到吸附有络合物的碳粉前驱体，将碳粉前驱体在氩气或者氮气气氛中进行热裂解，即可得到硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂。本发明对于高活性、低成本的非贵金属氧还原催化剂的研究和开发提供了一种新的思路，对于解决掺杂碳基催化剂目前存在的问题，促进这类催化剂的发展和实际应用具有重要意义。CN114188550ACN114188550A权利要求书1/1页1.一种利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)将ZIF‑8热裂解得到的碳粉，经过稀酸酸洗后，经真空抽滤、真空干燥，得到多孔碳材料；(2)将(1)步骤的多孔碳材料、甲硫氨酸和铁盐溶解于去离子水中，调节反应体系的温度和pH值，使二者反应生成甲硫氨酸和铁离子的络合物，得到甲硫氨酸铁络合物的溶液；(3)将(2)步骤溶液的充分搅拌后，在水浴中将混合物蒸发干燥，得到吸附有甲硫氨酸铁络合物的碳粉前驱体；(4)将(3)步骤得到的碳粉前驱体研磨均匀后，在惰性气氛下热裂解，裂解产物自然冷却后，经过酸洗，然后惰性气氛下再进行二次热处理，得到硫、氮和单原子铁共掺杂的碳基催化剂。2.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(2)中，所述的铁盐包括硫酸铁，硝酸铁，高氯酸铁，磷酸铁，焦磷酸铁，氯化铁，溴化铁，醋酸铁，柠檬酸铁铵，硫酸亚铁，高氯酸亚铁，磷酸亚铁，氯化亚铁，硫酸亚铁铵，葡萄糖酸亚铁，碘化亚铁中的一种。3.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(1)中，稀酸酸洗的温度为80℃；ZIF‑8热裂解温度为600℃‑1000℃，时间为1‑5h。4.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(2)中，甲硫氨酸和铁盐发生络合的体系温度为60℃‑100℃。5.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(2)中，甲硫氨酸和铁盐发生络合的体系PH为3.4‑7.4；催化剂中甲硫氨酸：铁盐：碳粉的相对质量比为，3:2:1,1:1:1,2:2:1或2:1:1。6.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(3)中，得到吸附有甲硫氨酸铁络合物的碳粉前驱体的蒸干温度为60℃‑100℃，蒸干时间为10h‑24h。7.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(4)中，高温热解的惰性气氛使用的气体为氩气或氮气。8.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(4)中，前驱体一次热解和二次热处理温度均为600～1000℃，时间为1～5h。9.根据权利要求1所述利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法，其特征在于：步骤(4)中，酸洗时间为8h‑24h，采用浓度为0.01‑1mol/L的稀盐酸，稀硫酸，稀硝酸或稀高氯酸进行酸洗。10.由权利要求1～9任一项所述制备方法制备得到一种利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂。2CN114188550A说明书1/5页一种利用甲硫氨酸制备硫、氮与单原子铁共掺杂的碳基催化剂及其方法技术领域[0001]本发明属于新能源催化剂材料领域，具体涉及一种利用甲硫氨酸制备硫、氮和单原子铁共掺杂的碳基催化剂的方法。背景技术[0002]作为备受关注的新型能量转化和储存装置，燃料电池和金属空气电池等的理论研究和技术开发引起了越来越多科学家的兴趣。然而作