一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法及其应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113522333A(43)申请公布日2021.10.22(21)申请号202110668000.9(22)申请日2021.06.16(71)申请人哈尔滨领昇生物医药科技有限公司地址150028黑龙江省哈尔滨市松北区中源大道11088号凯利汽车广场东区3号楼3-28号商服(72)发明人宋冬雪李伟(74)专利代理机构昆明合众智信知识产权事务所53113代理人甘善甜(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J37/08(2006.01)C07C41/01(2006.01)C07C43/23(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图1页(54)发明名称一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法及其应用(57)摘要本发明公开一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法及其应用，包括以下步骤:S1:将铁盐和钴盐溶解于去离子水中，50～80℃磁力搅拌3～5h，得到混合溶液；S2:向混合溶液中滴加等体积的0.4～0.5mol/L草酸钠溶液，20～60℃搅拌反应6～12h，过滤、干燥；S3:将所得草酸铁钴前驱体置于管式炉中，300～600℃热处理1～3h，再以250～500sccm的流量通入CH4和NH3的混合气体，气相沉积2～4h后，研磨至微纳米级；S4:向所得铁钴材料中加入碳源溶胶液中，碳化1～3h后，于500～600℃条件下，以200～400sccm的流量通入NH3，持续处理0.5～1.5h，进行活化及二次气相沉积，冷却、粉碎、洗涤、干燥。本发明采用非金属元素碳、氮的掺杂使得金属元素Fe、Co及其氧化物在价带和导带之间形成一个缺陷能量状态，造成晶格畸变，提高催化剂的催化活性和定向选CN113522333A择性。CN113522333A权利要求书1/1页1.一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤:S1:将铁盐和钴盐溶解于去离子水中，50～80℃磁力搅拌3～5h，得到混合溶液；所述铁盐、钴盐、去离子水的比例为1mmol:(0.3～0.5)mmol:5mL；S2:向混合溶液中滴加等体积的0.4～0.5mol/L草酸钠溶液，20～60℃搅拌反应6～12h，过滤、干燥，得草酸铁钴前驱体；S3:将草酸铁钴前驱体置于管式炉中，300～600℃热处理1～3h，再以250～500sccm的流量通入CH4和NH3的混合气体，气相沉积2～4h后，研磨至微纳米级，得到铁钴材料；S4:向铁钴材料中加入碳源溶胶液中，控制固液比0.5～0.8g/mL，搅拌均匀后，置于管式炉中，于250～400℃、真空条件下，碳化1～3h后，于500～600℃条件下，以200～400sccm的流量通入NH3，持续处理0.5～1.5h，进行活化及二次气相沉积，冷却、粉碎、洗涤、干燥后，得碳氮共掺杂铁钴基催化剂。2.根据权利要求1所述一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法，其特征在于，所述铁盐为硝酸亚铁、硫酸亚铁、氯化亚铁中的一种或多种。3.根据权利要求1所述一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法，其特征在于，所述钴盐为硝酸钴、硫酸钴、氯化钴中的一种或多种。4.根据权利要求1所述一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法，其特征在于，所述CH4、NH3的体积比为1:(0.5～0.7)。5.根据权利要求1所述一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法，其特征在于，所述碳源溶胶液由壳聚糖、聚乙烯醇、0.1mol/LHCl溶液按照1g：(1.5～3)g：10mL的比例配制而成。6.根据权利要求1所述一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法，其特征在于，所述洗涤方法为：用0.1mol/LHCl溶液洗涤1次，再用去离子水洗涤3次。7.如权利要求1～5任一项所述一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂在催化木质素解聚中的应用。8.根据权利要求7所述的应用，其特征在于，所述木质素包括原木木质素、碱木质素、磺化木质素、羟甲基化木质素中的一种或多种。9.根据权利要求7所述的应用，其特征在于，所述碳氮共掺杂铁钴基催化剂与木质素的质量比为1:(5～10)。10.根据权利要求7所述的应用，其特征在于，所述碳氮共掺杂铁钴基催化剂对木质素转化率≥90％，对单体愈创木酚选择性≥70％，对单体紫丁香酚选择性≥65％。2CN113522333A说明书1/5页一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法及其应用技术领域[0001]本发明属于催化剂合成技术领域，具体涉及一种碳氮共掺杂铁钴基催化剂的制备方法及其应用。背景技术[0002]木质素是由3种苯丙烷单元通过醚键和碳碳键相互连接形成的具有三维网状结构的生物高分子，含有丰富的芳环结构、脂肪族和芳香族羟基以及醌基等活性基团，是植物界中储量仅次于纤维素的第二大生物质资源。木质素占生物质总量的15％～30％，