一种全固态电池用电解质膜及其制备方法和应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113666642A(43)申请公布日2021.11.19(21)申请号202110956370.2H01M10/0562(2010.01)(22)申请日2021.08.19(71)申请人蜂巢能源科技有限公司地址213200江苏省常州市金坛区鑫城大道8899号(72)发明人李生陈少杰黄海强李瑞杰王磊曹晓菊(74)专利代理机构北京远智汇知识产权代理有限公司11659代理人王岩(51)Int.Cl.C03C10/02(2006.01)C03B19/02(2006.01)C03B32/02(2006.01)H01M10/052(2010.01)权利要求书2页说明书7页附图7页(54)发明名称一种全固态电池用电解质膜及其制备方法和应用(57)摘要本发明提供了一种全固态电池用电解质膜及其制备方法和应用。所述制备方法包括以下步骤：(1)将锂源、铝源、第一钛源和磷源进行混合，得到混合物，然后对混合物进行熔融，得到液态玻璃；(2)将步骤(1)所述液态玻璃与成核剂进行晶化反应，得到电解质块；(3)对步骤(2)所述的电解质块进行机械处理，得到所述全固态电池用电解质膜。本发明通过对LATP电解质膜的原料进行混合后进行熔融和晶化反应，冷却后进行机械处理，取代胶态/液态制浆成型方式，得到了具有高致密度以及高室温电导率的LATP电解质膜，且制备过程简单，无残留杂质，没有反复的热处理过程，降低了周转操作的周期和难度，绿色环保，适合量产。CN113666642ACN113666642A权利要求书1/2页1.一种全固态电池用电解质膜的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：(1)将锂源、铝源、第一钛源和磷源进行混合，得到混合物，然后对混合物进行熔融，得到液态玻璃；(2)将步骤(1)所述液态玻璃与成核剂进行晶化反应，得到电解质块；(3)对步骤(2)所述的电解质块进行机械处理，得到所述全固态电池用电解质膜。2.根据权利要求1所述的全固态电池用电解质膜的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述混合物中还包括掺杂源；优选地，所述掺杂源的颗粒细度≤325目；优选地，所述掺杂源包括硅材料和/或二氧化锗。3.根据权利要求1或2所述的全固态电池用电解质膜的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述锂源包括碳酸锂和/或氢氧化锂；优选地，步骤(1)所述铝源包括氧化铝、氢氧化铝、勃姆石或拟薄水铝石中的任意一种或至少两种的组合；优选地，步骤(1)所述第一钛源包括金红石二氧化钛和/或锐钛矿二氧化钛；优选地，步骤(1)所述磷源包括磷酸二氢铵、五氧化二磷或磷酸铝中的任意一种或至少两种的组合。4.根据权利要求1‑3任一项所述的全固态电池用电解质膜的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述熔融的温度为800～1400℃；优选地，步骤(1)所述熔融的时间为4～6h。5.根据权利要求1‑4任一项所述的全固态电池用电解质膜的制备方法，其特征在于，步骤(2)所述成核剂包括第二钛源；优选地，以步骤(1)所述第一钛源和第二钛源的总和为100％计，所述第二钛源的质量占比≤5％，优选为1～5％；优选地，所述第二钛源包括金红石二氧化钛和/或锐钛矿二氧化钛。6.根据权利要求1‑5任一项所述的全固态电池用电解质膜的制备方法，其特征在于，步骤(2)所述晶化反应包括：对步骤(1)所述液态玻璃进行一次搅拌，然后加入成核剂进行二次搅拌，冷却，得到电解质块；优选地，步骤(3)所述机械处理包括对步骤(2)所述电解质块依次进行机械切割和研磨。7.根据权利要求1‑6任一项所述的全固态电池用电解质膜的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：(1)将锂源、铝源、第一钛源、磷源和颗粒细度≤325目的掺杂源进行混合，得到混合物，然后对混合物在800～1400℃下进行熔融4～6h，得到液态玻璃；(2)对步骤(1)所述液态玻璃进行一次搅拌，然后加入成核剂进行二次搅拌，冷却，得到电解质块，得到电解质块；(3)对步骤(2)所述的电解质块依次进行机械切割和研磨，得到所述全固态电池用电解质膜；其中，步骤(2)所述成核剂包括第二钛源；以步骤(1)所述第一钛源和第二钛源的总和2CN113666642A权利要求书2/2页为100％计，所述第二钛源的质量占比为1～5％。8.一种全固态电池用电解质膜，其特征在于，所述电解质膜由如权利要求1‑7任一项所述的全固态电池用电解质膜的制备方法制备得到，所述全固态电池用电解质膜的化学通式为Li1+xAlxTi2‑x(PO4)3，0＜x＜1。9.根据权利要求8所述的全固态电池用电解质膜，其特征在于，所述电解质膜中还包括硅元素和/或锗元素。10.一种全固态电池，其特征在于，所述全固态电池包括如权利要求8或9所述的全固态电池用电解质膜。3CN113