一种钛酸锶镧基粉体材料的制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局*CN102617139A*(12)发明专利申请(10)申请公布号CN102617139A(43)申请公布日2012.08.01(21)申请号201210057621.4(22)申请日2012.03.06(71)申请人北京科技大学地址100083北京市海淀区学院路30号(72)发明人赵海雷杜志鸿夏青沈永娜王捷(74)专利代理机构北京金智普华知识产权代理有限公司11401代理人皋吉甫(51)Int.Cl.C04B35/47(2006.01)C04B35/626(2006.01)H01M4/86(2006.01)权利要求书权利要求书1页1页说明书说明书44页页附图附图11页(54)发明名称一种钛酸锶镧基粉体材料的制备方法(57)摘要一种钛酸锶镧基粉体材料的制备方法，属于燃料电池领域。本方法采用柠檬酸-硝酸盐自燃烧法，以柠檬酸为络合剂以及还原剂，硝酸为氧化剂，通过原位引入助烧剂硝酸铵，同金属硝酸盐溶于去离子水中，再加入钛酸四丁酯的柠檬酸溶液形成均匀透明的溶液，再水浴加热除去多余水分，形成均匀溶胶，然后将溶胶于马弗炉内加热直至自燃烧形成非常蓬松的前躯体粉末。然后研磨，再于电炉中煅烧得到单一钛酸锶镧基阳极粉体。优点是合成工艺简单、成本低、粉体颗粒细小均匀、材料成相温度低。本方法同样适用于钛酸锶基纳米粉体的合成制备。可用于固体氧化物燃料电池阳极粉体材料的实验室合成及工业生产。CN1026739ACN102617139A权利要求书1/1页1.一种钛酸锶镧基粉体材料的制备方法，其特征在于以钛酸四丁酯为钛源，粉体材料的化学式为：La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ，其中x=0.01-0.07，0≦δ≦1，其工艺步骤为：按照化学式La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ中各金属元素的摩尔比，分别计算煅烧处理的氧化镧La2O3、硝酸锶Sr(NO3)2、钛酸四丁酯C16H36O4Ti、六水合硝酸钴Co(NO3)2·6H2O的加入量，具体比例如下：La2O3:La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ=0.15:1，Sr(NO3)2:La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ=0.7:1,C16H36O4Ti:La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ=1-x:1,Co(NO3)2·6H2O:La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ=x:1；配置溶液A：将上述的La2O3溶于浓硝酸的去离子水溶液，得到透明溶液，然后加入所需的硝酸锶和硝酸钴得淡红色透明溶液，再加入柠檬酸不断搅拌，用氨水调节pH值在3-6之间，得到最终所需的A溶液；硝酸的加入量以每摩尔La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ为1000-2000ml；配置溶液B：按照化学计量比，称取一定量的柠檬酸溶液溶于去离子水中不断搅拌，用氨水调节pH值到3-6之间，得B溶液；柠檬酸：金属离子=1.5-3：1（摩尔比）；配置溶液C：按照化学计量比，称取一定量的钛酸四丁酯，加入无水乙醇搅拌均匀得C溶液；每摩尔钛酸四丁酯C16H36O4Ti的无水乙醇加入量为2500-5000ml；配置溶液D：将上述C溶液滴加到不断搅拌的B溶液中，所得混合液于70-90oC水浴中加热30-60min得澄清的D溶液；将上述A溶液滴加到不断搅拌的D溶液中得到最终的淡红色溶液，该溶液于70-90oC水浴中加热得到所需的溶胶，然后将溶胶于烘箱中80oC保温得干凝胶，然后于250oC加热直至自燃烧形成蓬松的前躯体粉末；将前驱体粉研磨，于电炉中700-1300oC煅烧得到所需的钛酸锶镧固体氧化物燃料电池阳极材料。2.根据权利要求1所述的钛酸锶镧基粉体材料的制备方法，其特征在于：上述步骤中每摩尔La0.3Sr0.7Ti1-xCoxO3±δ的去离子水的总用量在5000-15000ml之间，步骤（1）中浓硝酸的过量加入即可引入所需助烧剂硝酸铵；步骤（7）中电炉中的煅烧温度为：1200oC。2CN102617139A说明书1/4页一种钛酸锶镧基粉体材料的制备方法[0001]技术领域[0002]本发明属于燃料电池领域，具体涉及一种适于固体氧化物燃料电池阳极的钛酸锶镧基粉体材料的制备方法。技术背景[0003]近几十年，SOFC作为最具商业潜质的替代能源技术，已经成为目前世界范围的研究热点。目前SOFC工作时采用的燃料气主要是氢气，而由于氢气的制备成本很高，并且氢气的运输及存储都还存在较大的问题，这些都使SOFC的成本高居不下，难以实现商业化应用。因而目前SOFC的发展趋势是直接使用碳氢化合物为燃料。由于传统阳极材料Ni/YSZ在催化碳氢燃料时会出现严重的碳沉积和硫中毒现象，长时间工作还会出现Ni烧结等问题，使Ni失去催化活性，从而导致电极性能的衰减。为了实现碳氢燃料催化氧化的稳定进行，需要