一种由氧化石墨烯改性制备石墨烯复合负极材料的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN105977490A(43)申请公布日2016.09.28(21)申请号201610351256.6(22)申请日2016.05.18(71)申请人河南田园新能源科技有限公司地址476400河南省商丘市夏邑县车站镇陈洼村南刘白路西(72)发明人李志超(51)Int.Cl.H01M4/583(2010.01)C01B31/04(2006.01)权利要求书2页说明书6页附图1页(54)发明名称一种由氧化石墨烯改性制备石墨烯复合负极材料的方法(57)摘要一种由氧化石墨烯改性制备石墨烯复合负极材料的方法，包括材料A制备、沥青基纳米多孔炭材料制备及石墨烯复合负极材料制备三大过程，在材料A制备过程中使用到氧化石墨烯、纳米硅、复合催化剂、粘结剂和溶剂，在沥青基纳米多孔炭材料制备过程中使用到沥青、无水三氯化铝、无水四氯化碳和乙醇，并在沥青基纳米多孔炭材料制备过程中使用到傅-克反应及炭化炉，在石墨烯复合负极材料制备过程中使用到材料A、沥青基纳米多孔炭材料及氢氧化钠溶液，本发明通过氧化石墨烯的改性来制备石墨烯复合负极材料，即可以提高石墨烯复合负极材料的克容量并降低其充放电过程中由于膨胀而造成的结构破坏，又可以提高石墨烯复合负极材料的结构稳定性。CN105977490ACN105977490A权利要求书1/2页1.一种由氧化石墨烯改性制备石墨烯复合负极材料的方法，该方法包括材料A制备、沥青基纳米多孔炭材料制备及石墨烯复合负极材料制备三大过程，在材料A制备过程中使用到氧化石墨烯、纳米硅、复合催化剂、粘结剂和溶剂，在沥青基纳米多孔炭材料制备过程中使用到沥青、无水三氯化铝、无水四氯化碳和乙醇，并在沥青基纳米多孔炭材料制备过程中使用到傅-克反应及炭化炉，在石墨烯复合负极材料制备过程中使用到材料A、沥青基纳米多孔炭材料及氢氧化钠溶液，其特征是：I、材料A制备：材料A的配制比例是：氧化石墨烯∶纳米硅∶复合催化剂∶粘结剂∶溶剂＝[1～10]g∶[0.1～1]g∶[0.1～1]g∶[1～20]g∶100mL，依据材料A的配制比例依次将氧化石墨烯、纳米硅、复合催化剂、粘结剂、溶剂混合在一起并通过搅拌机高速搅拌2小时，搅拌后在200℃条件下干燥1小时，干燥后粉碎制备出混合材料A；上述纳米硅要求的纳米硅要求的粒径控制在300nm；上述复合催化剂是纳米镍-纳米铜混合物，在该纳米镍-纳米铜混合物中要求纳米镍的百分含重量控制在10～30％，其余为纳米铜，纳米镍和纳米铜要求的粒径均控制在10～500nm；上述粘结剂是聚偏氟乙烯；上述溶剂是N-甲基吡咯烷酮；II、沥青基纳米多孔炭材料制备：沥青基多孔包覆碳材料的总配制比例是：沥青∶无水三氯化铝∶无水四氯化碳溶液∶乙醇＝[0.1～10]g∶[3～50]g∶[100～400]ml∶[200～500]ml；依据上述总配制比例，将沥青加入到无水四氯化碳中进行搅拌，此时无水四氯化碳溶液的使用量是总量[100～400]ml中的一部分且以沥青完全得到溶解为准，溶解产物是沥青基四氯化碳溶液；之后依据上述配制比例将无水三氯化铝置于反应釜中，再加入无水四氯化碳溶液[100～400]ml中的另一部分并使无水三氯化铝溶解得到溶解，然后加入所述沥青基四氯化碳溶液并在搅拌和50℃条件下进行傅-克反应24小时得到反应溶液，24小时后再加入200～500mL乙醇并终傅-克反应，之后经洗涤、过滤、干燥得到固体的沥青基多孔碳材料，将所述沥青基多孔碳材料置于炭化炉中进行碳化处理，碳化处理使用的保护性气体是氮气，氮气的流速控制在500ml/min，要求：炭化炉在3℃/min的升温速度下升温到900℃，碳化处理12h即可制备出沥青基纳米多孔碳材料；III、石墨烯复合负极材料制备：石墨烯负极材料配制比例是：材料A：沥青基纳米多孔碳材料∶氢氧化钠溶液＝100g∶[5～10]g∶[100～500]mL，氢氧化钠溶液的浓度控制在0.1～2mol/L；依据上述配制比例将材料A和沥青基纳米多孔碳材料一同添加到氢氧化钠溶液中进行活化并得到活化物，将所述活化物在100℃条件下进行干燥，将干燥后的所述活化物置于炭化炉中进行碳化处理，此时碳化处理使用的保护性气体是氮气，氮气的流速控制在500ml/min，要求：炭化炉以3～10℃/min的升温速度升至100～160℃时所述活化物在60～100转/min的转速下搅拌1.0～10h，之后再以4℃/min的升温速度升至300～500℃时对所述活化物进行恒温脱水20～40min，然后以4℃/min的升温速度继续升至800℃时活化处理60～2CN105977490A权利要求书2/2页100min，活化处理后在氮气保护下随炉冷却至室温，即可制备出石墨烯复合负极材料。3CN105