一步法制备用于乙醇催化氧化的氮掺杂铂镍/碳电化学催化剂.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN107754840A(43)申请公布日2018.03.06(21)申请号201711005493.8(22)申请日2017.10.20(71)申请人天津工业大学地址300387天津市西青区宾水西道399号(72)发明人王丽丽秦皓李艳婷王兵吴晓芬卢艺丹(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J35/08(2006.01)B01J37/10(2006.01)B01J37/08(2006.01)权利要求书1页说明书3页(54)发明名称化活性和稳定性，其电流密度可以达到500mA·一步法制备用于乙醇催化氧化的氮掺杂铂mg-1Pt，且环保无污染，成本相对较低，是一种可镍/碳电化学催化剂用于直接乙醇燃料电池阳极的高性能催化剂。(57)摘要本发明公开了一种利用糖类、尿素为原料制备载体并用一步法与金属盐溶液水热合成一种高性能的用于乙醇氧化的Pt-Ni/NC催化剂的制备方法。具体涉及利用蔗糖(葡萄糖)合成碳载体，加入尿素实现氮的掺杂，经过水热反应与金属盐溶液合成催化剂，再经过碳化制备出所述乙醇氧化电催化剂。本发明包括主要步骤如下：首先将蔗糖(葡萄糖)与尿素加入去离子水中进行混合，再将氯化镍水溶液与氯铂酸水溶液按质量比进行混合，然后加入上述混合溶液中，用氢氧化钠水溶液调节pH，再进行超声，使其混合均匀，最后放入聚四氟乙烯高温高压反应釜内进行水热反应。冷却到室温后，将反应后的溶液进行抽滤洗涤，所得产物在真空干燥箱内干燥，得到的粉末在管式炉内进行高温碳化，所得到的具有球状的Pt-Ni/NC催化剂。本发明制备的Pt-Ni/C催CN107754840A化剂在酸性条件下，对乙醇具有很强的电催化氧CN107754840A权利要求书1/1页1.一种用于乙醇催化氧化的氮掺杂铂镍/碳催化剂的制备方法，其特征在于：包括主要步骤如下：首先将蔗糖(葡萄糖)与尿素加入去离子水中进行混合，再将氯化镍水溶液与氯铂酸水溶液按质量比进行混合，然后加入上述混合溶液中，用氢氧化钠水溶液调节pH，再进行超声，使其混合均匀，最后放入聚四氟乙烯高温高压反应釜内进行水热反应。冷却到室温后，将反应后的溶液进行抽滤，在此过程中并用去离子水洗涤多次，所得产物在真空干燥箱内干燥过夜，最后得到的粉末在管式炉内进行高温碳化，所得到的具有球状的Pt-Ni/NC催化剂。2.一种如权利要求1所述的乙醇氧化电催剂的制备方法，其特征在于：所述氯化镍水溶液和氯铂酸水溶液的质量比为1∶1～1∶5。3.一种如权利要求1所述的乙醇氧化电催剂的制备方法，其特征在于：混合溶液在160～180℃下水热反应12h。4.一种如权利要求1所述的乙醇氧化电催剂的制备方法，其特征在于：pH值为4～7。5.一种如权利要求1所述的乙醇氧化电催剂的制备方法，其特征在于：在氮气氛围下以5℃/min的升温速率升温到600～800℃保温1～2h；然后降至室温。2CN107754840A说明书1/3页一步法制备用于乙醇催化氧化的氮掺杂铂镍/碳电化学催化剂技术领域[0001]本发明涉及一种乙醇氧化催化剂的制备方法，具体涉及一种将蔗糖、葡萄糖为碳源，以尿素为氮源，将金属盐氯铂酸(H2PtCl6)和氯化镍(NiCl2)一步法合成制备具有高性能的乙醇氧化催化剂的新方法。背景技术[0002]世界各地研究人员对可再生能源和清洁能源的持续期望并不止于此，面对石油衍生物燃烧产生的高水平污染，日益萎缩。最有趣的清洁电源是直接碱性酒精燃料电池。这种电池使用液体醇作为燃料(如甲醇，乙醇和乙二醇)。酒精替代氢作为燃料，面临生产，处理，储存和分配方面的问题。直接酒精燃料电池(DAFC)代表直接进入电能的醇的化学能的理想能量转换器。乙醇是醇类燃料电池的最理想燃料，因为与甲醇相比，其毒性水平较低。此外，它很容易从诸如甘蔗，玉米和其他谷物的生物质以及农业废弃物中产生。因为使用Pt作为电催化剂，在催化过程中，醇氧化释放的CO中间体会使得Pt中毒，也就是催化剂中毒，因此电催化剂活性随后降低。Pt与另一种过渡金属形成合金，通过一种有效的途径将较低电位值下将CO氧化为CO2，因为OH物质的形成能够提高其性能并且消除强吸附分子。因此，制备具有过渡金属的许多Pt合金用于乙醇电氧化，如Pt-Sn，Pt-Re，Pt-Ru，Pt-Au，Pt-Pd和Pt-Cu。因此，我们可以通过引入过渡金属与铂或其他贵金属形成合金，来提高催化剂性能。[0003]近年来，为了提高对醇类的催化性能，人们通过在载体上负载金属来合成更高性能的催化剂，这些载体包括：石墨烯、碳纳米管、中空碳纤维球。为了进一步改善碳材料在这些方面的应用，通常还会引入一些杂原子(例如N、B、P、S等)，将这些杂原子掺杂到碳载体中，使载体的各方面的性