一种用于甲烷催化燃烧的催化剂及其制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN110026201A(43)申请公布日2019.07.19(21)申请号201910390576.6(22)申请日2019.05.10(71)申请人大连大学地址116622辽宁省大连市经济技术开发区学府大街10号(72)发明人潘立卫王泽昱王娟钟和香张晶(74)专利代理机构大连智高专利事务所(特殊普通合伙)21235代理人祝诗洋(51)Int.Cl.B01J23/83(2006.01)C10L3/00(2006.01)C10L10/00(2006.01)权利要求书2页说明书4页附图1页(54)发明名称一种用于甲烷催化燃烧的催化剂及其制备方法(57)摘要一种用于甲烷催化燃烧的催化剂及其制备方法，本发明将混合硝酸盐水溶液和沉淀剂水溶液分别溶于备好的微乳液油相中；随后将溶有硝酸盐和溶有沉淀剂的两份微乳液进行滴加混合，并经机械搅拌充分反应后进行静置陈化；陈化后加入破乳剂，进行搅拌破乳；待破乳完全后移除清液，抽滤并洗涤多次；将滤饼烘干并焙烧得到所需载体；将载体放入旋蒸仪中，加入配好的活性组分浸渍液，低温旋蒸；最后把产物放入马弗炉中，程序升温焙烧得甲烷催化燃烧的催化剂。本发明主要通过控制催化剂粒径的方法大幅度提高非贵金属催化剂的活性。CN110026201ACN110026201A权利要求书1/2页1.一种用于甲烷催化燃烧的催化剂的制备方法，其特征在于，具体过程如下：S1.将混合硝酸盐水溶液和沉淀剂水溶液分别溶于微乳液油相中；S2.分别将溶有硝酸盐和溶有沉淀剂的微乳液进行滴加混合，并经机械搅拌充分反应后进行静置陈化；S3.陈化后加入破乳剂，进行搅拌室温破乳；S4.待破乳完全后移除清液，抽滤并洗涤多次，将滤饼烘干并焙烧得到所需载体；S5.将载体放入旋蒸仪中，加入活性组分浸渍液，低温旋蒸，最后把产物放入马弗炉中，程序升温焙烧得甲烷催化燃烧的催化剂；其中，所述混合硝酸盐水溶液是将硝酸铈和硝酸锆的混合物完全溶于去离子水，并最终配置浓度为0.05-2mol/L的硝酸盐水溶液，硝酸铈和硝酸锆的摩尔比在(10：1)和(1：10)之间；+所述沉淀剂为氨水、碳铵、尿素中的至少一种，其用量与硝酸盐的摩尔比为(NH4)：-+(NO3)＝(1-5)：1；将沉淀剂溶于去离子水，以NH4计算，最终配置浓度为0.05-2mol/L的沉淀剂水溶液；所述微乳液油相由六个碳以上的烷烃与正己醇、NP-10形成的混合物，其中烷烃、正己醇和NP-10的体积比为(1-10)：(1-4)：1。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述的烷烃为环己烷、正庚烷、异辛烷中的至少一种。3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述的混合硝酸盐水溶液中还可以含有硝酸钴和硝酸镧中的一种或两种，按摩尔比计算，硝酸铈和硝酸锆的总量与硝酸钴和硝酸镧的总量之比为(5-30)：1。4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，将微乳液油相分成两份，一份和混合硝酸盐水溶液相混合，微乳液的油相和混合硝酸盐水溶液的体积比为(5-30)：1；另一份和沉淀剂水溶液相混合，微乳液的油相和沉淀剂水溶液的体积比为(5-30)：1；然后将溶有沉淀剂的微乳液以1-5秒/滴的速度滴加至溶有混合硝酸盐水溶液的微乳液，滴加的同时进行密闭式机械搅拌。5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述的密闭式机械搅拌，其要求混合液与外界环境完全隔离，搅拌速度为100-1000转/分钟，完全滴加完后，继续搅拌5-30分钟；所述静置陈化为恒温陈化，温度为40-80℃之间，通过水浴加热保证温度，恒温陈化时间为2-20小时。6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S3具体为：陈化后加入乙醇、异丙醇中的一种破乳剂，进行搅拌室温破乳，破乳剂与微乳液的体积比是1：(1-5)。7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S4具体为：待破乳完全后移除清液，抽滤并洗涤5-10次；洗涤需用的洗液为乙醇或异丙醇，其总量为微乳液总量的1-5倍；洗涤后的滤饼用真空干燥的方式烘干，温度为30-60℃，烘干后焙烧得到催化剂载体。8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S5具体为：将载体放入旋蒸仪中，加入活性组分浸渍液，将活性组分浸渍液浸渍在催化剂载体上并低温旋蒸；旋蒸浸渍的蒸发温度为30-50℃，旋转速率为300-500转/分钟，用程序升温的方法对浸渍后的催化剂载体进行焙烧，升温速率为5℃/min，目标温度为400-800℃，到达目标温度后恒温2-10小2CN110026201A权利要求书2/2页时，得到催化剂。9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，催化剂的活性组分浸渍液来自于硝酸盐前躯体，前躯体包括硝酸钴和硝酸镧中的一种或两种，催化