同位素分析用于测定由甲烷制备的芳族烃的用途.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号(10)申请公布号CNCN103529169103529169A(43)申请公布日2014.01.22(21)申请号201310479850.XC07C15/04(2006.01)(22)申请日2007.05.24C07C15/08(2006.01)(30)优先权数据60/810,0952006.05.31US(62)分案原申请数据200780019819.02007.05.24(71)申请人埃克森美孚化学专利公司地址美国得克萨斯(72)发明人L·L·亚奇诺J·J·帕特(74)专利代理机构中国国际贸易促进委员会专利商标事务所11038代理人夏正东(51)Int.Cl.G01N33/00(2006.01)C07C2/66(2006.01)C07C2/76(2006.01)权利要求书3页权利要求书3页说明书15页说明书15页(54)发明名称同位素分析用于测定由甲烷制备的芳族烃的用途(57)摘要一种同位素分析用于测定由甲烷制备的芳族烃的用途。描述了具有独特的氘和13C分布的苯和二甲苯：使得苯和二甲苯各自的δ(氘)小于-250，和苯的δ(13C)大于-36并且二甲苯的13δ(C)大于-24，其中δ(氘)＝(R'样品/R'标准-1)x1000，其中R'样品是苯/二甲苯中氘与氢的比例；和R'标准是氘的天然丰度与氢的天然丰度的比例；13和其中δ(C)＝(R″样品/R″标准-1)x1000，其中1312R″样品是苯/二甲苯中C与C的比例；和R″标准是13C的天然丰度与12C的天然丰度的比例。CN103529169ACN1035296ACN103529169A权利要求书1/3页1.一种鉴定在芳族烃产物的制备中特定生产步骤和/或特定原料的使用的方法，该方法包括测量芳族烃产物中氘和13C的数量，其中该方法用于区分由石脑油制备的芳族烃产物、单独由天然存在的地质甲烷脱氢环化制备的相同芳族烃产物、和通过天然存在的地质甲烷和由CO2制得的甲烷的脱氢环化制备的相同芳族烃产物，其中该芳族烃产物包括苯，该苯包含一定数量的氘和13C，所述数量使得苯的δ(氘)小于-250，和苯的δ(13C)大于-36，其中δ(氘)和δ(13C)如下定义：δ(氘)＝(R'样品/R'标准-1)x1000其中R'样品是苯中氘与氢的比例；和R'标准是氘的天然丰度与氢的天然丰度的比例；和13δ(C)＝(R″样品/R″标准-1)x100013121312其中R″样品是苯中C与C的比例；和R″标准是C的天然丰度与C的天然丰度的比例。2.如权利要求1所述的方法，其中苯的δ(氘)大于-450并且小于-250。3.如权利要求1所述的方法，其中苯的δ(13C)大于-36并且小于-24。4.如权利要求1所述的方法，其中该芳族烃产物包括苯，该苯包含一定数量的氘和13C，所述数量使得苯的δ(氘)小于-250，或者苯的δ(13C)小于-24，其中δ(氘)和δ(13C)如权利要求2中所定义；该苯通过包括以下步骤的方法制备：(a)使包含甲烷的进料与脱氢环化催化剂在可有效地将甲烷转化成包括苯的芳族烃的条件下接触并且制得包含芳族烃和氢气的第一流出物料流，其中该第一流出物料流包含比所述进料多至少5wt％的芳环；(b)使来自第一流出物料流的氢气的至少一部分与CO和/或CO2反应，以制得与第一流出物料流相比具有减少的氢气含量和提高的烃含量的第二流出物料流；和(c)将第二流出物料流的至少一部分循环到所述接触步骤(a)。5.如权利要求4所述的方法，其中苯的δ(氘)大于-450并且小于-250。6.如权利要求4所述的方法，其中苯的δ(13C)大于-59并且小于-24。7.如权利要求4-6任一项所述的方法，其中甲烷由天然气制得。8.如权利要求4-7任一项所述的方法，其中甲烷和CO和/或CO2由天然气制得。9.如权利要求4－8任一项所述的方法，其中甲烷和CO和/或CO2由相同天然气料流制得。10.如权利要求4-9任一项所述的方法，其中萘与苯共同制备并且具有小于-250的δ(氘)值或小于-24的δ(13C)值。11.如权利要求1所述的方法，其中该芳族烃产物包括二甲苯，该二甲苯包含一定数量的氘和13C，所述数量使得二甲苯的δ(氘)值小于-250，和二甲苯的δ(13C)值小于-24，其中δ(氘)和δ(13C)如下定义：δ(氘)＝(R'样品/R'标准-1)x1000其中R'样品是二甲苯中氘与氢的比例；和R'标准是氘的天然丰度与氢的天然丰度的比例；和13δ(C)＝(R″样品/R″标准-1)x100013121312其中R″样品是二甲苯中C与C的比例；和R″标准是C的天然丰度与C的天然丰度2CN103529169A权利要求书2/3页的比例。12.如权利要求12所述的方法，其