一种无铅高熵铁电薄膜及其制备方法和应用.pdf

(19)国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN115974548A(43)申请公布日2023.04.18(21)申请号202211625444.5(22)申请日2022.12.16(71)申请人佛山仙湖实验室地址528200广东省佛山市南海区丹灶镇仙湖度假区阳光路3号仙湖湾商业广场C座内C1号办公室(72)发明人郑广平杨文韬(74)专利代理机构广州嘉权专利商标事务所有限公司44205专利代理师陈耀煌(51)Int.Cl.C04B35/475(2006.01)C04B35/622(2006.01)C04B35/624(2006.01)权利要求书1页说明书8页附图4页(54)发明名称一种无铅高熵铁电薄膜及其制备方法和应用(57)摘要本发明属于薄膜材料技术领域，公开了一种无铅高熵铁电薄膜及其制备方法和应用。本发明利用溶胶凝胶法制备厚度可控的无铅高熵铁电薄膜，溶胶凝胶法具有工艺简单，设备要求低，生产成本低，成膜效率和均匀性好的优点，可适用大面积制膜；而且溶胶凝胶法制备的材料对化学组分的比例易控制，可通过分子结构工程对材料进行设计，特别适合制备无铅高熵铁电薄膜多组元材料。本发明制得的无铅高熵铁电薄膜，具有超高击穿场强和良好的温度稳定性，其所能承受的击穿电场强度可大于8MV/cm，储能密度可达5.88J/cm3，储能效率可达93％，可在‑55‑200℃条件下正常工作，并具有较大介电常数和较小介电损耗。CN115974548ACN115974548A权利要求书1/1页1.一种无铅高熵铁电薄膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：1)制备BNKLST前驱体溶液，所述BNKLST的化学通式为(BixNaxKyLaySry)TiO3，其中x＞0，y＞0，2x+3y＝1；2)将步骤1)得到的BNKLST前驱体溶液旋涂在导电基底上，得到湿膜；3)将步骤2)得到的湿膜在200‑250℃条件下干燥3‑5min，然后在400‑450℃条件下热解3‑5min，得到无定形膜；4)将步骤3)得到的无定形膜进行快速加热处理；所述快速加热处理为：以升温速率为50‑100℃/s加热到650‑700℃，并保温3‑5min；5)将步骤4)经过快速加热处理后的无定形膜进行退火处理，得到所述无铅高熵铁电薄膜。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤1)中所述制备BNKLST前驱体溶液，具体是按以下步骤进行的：按照所述化学通式的化学计量比，称取铋盐、钠盐、钾盐、锶盐、镧盐和钛盐；将所述铋盐溶解于溶剂中，再加入所述钠盐、所述钾盐、所述锶盐和所述镧盐，溶解得到A溶液；将所述钛盐与溶剂、螯合剂混合，得到B溶液；将所述B溶液加入所述A溶液中，再加入体积比为0.5‑1％的甲酰胺，搅拌24‑36h，然后静置72‑84h，反应得到所述BNKLST前驱体溶液。3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述铋盐包括醋酸铋、硝酸铋和硫酸铋中的至少一种；所述钠盐包括三水合醋酸钠、硝酸钠和硫酸钠中的至少一种；所述钾盐包括醋酸钾、硝酸钾和硫酸钾中的至少一种；所述锶盐包括醋酸锶、硝酸锶和硫酸锶中的至少一种；所述镧盐包括六水合硝酸镧、硝酸镧和硫酸镧中的至少一种；所述钛盐为钛酸四丁酯。4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述溶剂包括冰醋酸、乙二醇甲醚、乙醇、异丙醇中的至少一种；所述螯合剂包括乙酰丙酮、EDTA、酒石酸钾钠、柠檬酸铵中的至少一种。5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述x和y的比值为0.5‑2:1。6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述退火处理的条件包括：退火的温度为650‑700℃，退火的时间为10‑15min。7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在进行所述步骤5)前，重复步骤2)、步骤3)和步骤4)多次，得到多层无定形膜。8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述无铅高熵铁电薄膜的层数为4‑10层，每层所述无铅高熵铁电薄膜的厚度为40‑50nm。9.一种无铅高熵铁电薄膜，其特征在于，采用权利要求1‑8任一项所述的制备方法制得，所述无铅高熵铁电薄膜的击穿电场强度大于8MV/cm。10.一种介电储能器件，其特征在于，包括权利要求9所述的无铅高熵铁电薄膜。2CN115974548A说明书1/8页一种无铅高熵铁电薄膜及其制备方法和应用技术领域[0001]本发明属于薄膜材料技术领域，特别涉及一种无铅高熵铁电薄膜及其制备方法和应用。背景技术[0002]目前，有研究报道，普通铁电薄膜的击穿电场强度一般为1‑2MV/cm(参考资料1：Xie,Yanjiang,etal."Ultra‑highenergystoragedensityandenhanceddielectricpropertiesinBNT‑BTbasedthinf