一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法.pdf

(19)国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN116003148A(43)申请公布日2023.04.25(21)申请号202211590324.6(22)申请日2022.12.12(71)申请人山东大学地址250101山东省济南市高新区舜华路1500号(72)发明人王以林姜友成(74)专利代理机构济南圣达知识产权代理有限公司37221专利代理师郑平(51)Int.Cl.C04B35/83(2006.01)H05K7/20(2006.01)C04B35/622(2006.01)C04B38/00(2006.01)权利要求书1页说明书5页附图1页(54)发明名称一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法(57)摘要本发明属于微电子领域，提供了一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法，包括：将氧化石墨烯和碳纳米管在溶剂中混合均匀，在密封条件下进行水热反应，得到水凝胶；将所述水凝胶进行冷冻干燥，得到气凝胶；将所述气凝胶进行热压，形成薄膜；将所述薄膜进行退火、热处理，即得。本发明的方法能低成本且有效改善碳纳米管的分散，水热反应形成三维的石墨烯和碳纳米管的交联结构。将气凝胶通过热压变成薄膜样品，这种方式制备出的薄膜样品经热处理后，依然保持良好的机械性能。制备的薄膜厚度是几微米到几百微米不等，也是制备厚膜的一种有效方法。经过实验分析，电导率，热导率能有效提升远高于普通方法制备的复合薄膜。CN116003148ACN116003148A权利要求书1/1页1.一种高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，包括：将氧化石墨烯和碳纳米管在溶剂中混合均匀，在密封条件下进行水热反应，得到水凝胶；将所述水凝胶进行冷冻干燥，得到气凝胶；将所述气凝胶进行热压，形成薄膜；将所述薄膜进行退火、热处理，即得。2.如权利要求1所述的高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，氧化石墨烯和碳纳米管的浓度均为1～5mg/ml。3.如权利要求1所述的高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述水热反应的条件为150～220℃下，反应10～24h。4.如权利要求1所述的高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，对冷冻后的水凝胶抽真空干燥，当检测到气凝胶的温度等于环境温度时，干燥完成。5.如权利要求1所述的高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，热压处理的压力10～300MPa，温度30～150℃，时间1～24h。6.如权利要求1所述的高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述退火处理的温度为300‑1000℃。7.如权利要求1所述的高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，热处理的温度为2500‑3000℃。8.如权利要求1所述的高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，其特征在于，氧化石墨烯和碳纳米管质量比为0.5‑10。9.权利要求1‑8任一项所述的方法制备的高导热石墨烯复合薄膜其特征在于，薄膜样品厚度为2～200um。10.权利要求9所述的高导热石墨烯复合薄膜在制造便携式设备或大功率电子产品中的应用。2CN116003148A说明书1/5页一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法技术领域[0001]本发明属于微电子领域，具体涉及一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法。背景技术[0002]公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。[0003]便携式设备和大功率电子产品的发展产生了严重的散热问题，这严重降低了电子设备的可靠性和使用寿命。大功率设备迫切需要有效的散热来维持稳定的运行，由于薄膜材料表面粗糙，芯片和散热器之间充满了空气，而空气的热导率(0.023W(mK)‑1)非常低。因此，需要填充热界面材料来填补微观间隙以提高散热效率。为了实现这一点，热界面材料除了要求高热导率外，还需要有出色的柔韧性，来匹配表面材料的粗糙度以降低接触热阻。在5G时代，众多设备对热管理的需求变得更加突出。然而，传统的热界面材料不足以满足今天的设备需求，因此急需为集成电路和设备寻找新型热界面材料来增强散热。[0004]石墨烯导热膜通常采用溶液抽滤，涂布，化学气相沉积等制备方法。上述这些方法都是经济有效制备石墨烯薄膜的方法。氧化石墨烯因含有丰富的官能团，容易分散在水中，氧化石墨烯通常在较高温度下被还原成石墨烯，后经石墨化修复晶格缺陷，提升了石墨烯的性能。然而由于石墨烯材料本身的特性，层间仅依靠弱的范德华力连接，石墨烯容易发生滑移并且面外热导率不高。为改善石墨烯的性能，常引入导热填料，增强石墨烯的导热性。最常用的导热填料为碳纳米管，然而碳纳米管极容易发生聚集和团聚，使得材料的性能达不到预期效果甚至会变差，因此实现碳纳米管的有效分散变得至关重要。[0005]实现碳纳米管有效排列的方法