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1绪论PAGE\*MERGEFORMAT70PAGE\*MERGEFORMAT71铁基中低温SCR脱硝催化剂性能研究摘要氮氧化物(NOx)对人体、环境的危害很大,是目前国内外急需解决的问题之一。选择性催化还原法具有脱硝效率高、N2选择性好等优点,得到广泛使用。商业化的脱硝催化剂存在价格昂贵,活性温窗窄,活性窗口温度较高且废弃的催化剂易造成二次污染等问题,所以,开发廉价、低温、高效的环境友好型催化剂具有十分重要的意义。铁的氧化物具有环境友好、价格低廉以及还原性强等优点,在NOx选择催化还原(SCR)脱除领域已经受到了国内外学者的广泛关注。本文主要针对氧化铁脱硝催化剂的制备、表征等各方面进行了研究。本文首先考察了制备方法、助剂CeO2含量两个因素对非负载型Fe2O3催化剂性能的影响。通过XRD、XPS、H2-TPR、BET比表面积测试、UV-visDRS等表征手段,对催化剂进行了表征,并且对催化剂的脱硝活性和对氨气的氧化率进行评价。然后,通过XRD、XPS、XRF、BET比表面积测试的表征手段,分析了一种工业级多元金属氧化物(MO)的基本性质,研究了其基础脱硝活性。以XO为催化剂基体,TiO2为载体,Fe2O3为活性组分制备了负载型脱硝催化剂。考察了XO及不同助剂对SCR催化活性的影响。利用XRD、H2-TPR、BET比表面积测试等技术对制备的催化剂进行了表征。对非负载型Fe2O3催化剂研究表明:模板法比共沉淀制备的催化剂具有更大的比表面积,更强的氧化性和酸性,促进了催化剂脱硝活性的升高;前者比后者的活性温区宽,并且具有较好的高温脱硝活性。对不同含量CeO2催化剂的表征比较发现,当CeO2含量为2%和4%时具有相对较高的催化活性和相对较小的氨气氧化率,这主要是由催化剂中铁物种氧化性的变化导致的。对多元金属氧化物基本性质的研究表明,多元金属氧化物中主要有Fe、Si、Al等多种元素,颗粒表面存在Si、Na、Al、V等元素的富集。多元金属氧化物比表面积极低,基础脱硝活性较低,不适合直接作为脱硝催化剂或者活性组分。制备了XO为催化剂基体,TiO2为载体,Fe2O3为活性组分的催化剂,考察基体对催化剂的影响。实验结果表明,加入多元金属氧化物后,催化剂比表面积减小、氧化性增强。在250℃-350℃内催化剂的脱硝活性在90%以上,但是活性温窗较窄。分别使用CeO2、MoO3、WO3对催化剂进行掺杂,实验结果表明:掺杂后催化剂比表面积增大,有利于氨气的吸附,促进SCR反应的进行;CeO2掺杂后催化剂的脱硝活性在整体上提高,但是最佳活性温窗没有变宽或者变化;MoO3、WO3掺杂后催化剂的中低温活性降低,高温活性提高,活性温窗宽,并向高温移动。关键词:选择性催化还原,多元金属氧化物,氧化铁,脱硝ABSTRACTInrecentyears,withtherapiddevelopmentofindustrializationinChina,atmosphericpollutioncausedbytheburningoffossilfuelshasbeingmoreandmoreserious.NOxisoneofthemainatmosphericpollutants,whichbringhugeharmtohumanbodyandenvironment,itisoneoftheurgentproblemsathomeandabroadtobesolved.TherearemanymethodscontrollingNOxemission,oneofthemostwidelyusedisselectivecatalyticreduction(SCR),ithasadvantagesofhighdenitrationefficiencyandN2selectivity.Atpresent,thereexistsomeproblemsinthecommercialcatalyst,thepriceisexpensive,narrowactivetemperaturewindow,andabandonedcatalystwillleadtosecondarypollution.So,ithasveryimportantsignificancetodevelopenvironmentalfriendlycatalyst,lowtemperature,highefficiencyandcheap.Ironoxide,hasreceivedtheattentionofscholarsbothathomeandabroad,becauseithasadvantagesofenvironmentallyfriendly,lowprices,andstrong